【摘 要】
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痕量污染物具有低浓度、高毒性等特点,可严重影响人体健康,备受科研工作者重视。常见痕量污染物检测技术存在制样复杂、设备成本高、难实现在线检测等不足,亟待开发便携、低成本、可原位在线检测的新技术。本论文对微秒、纳秒脉冲放电等离子体在痕量污染物检测中的应用进行了研究,利用脉冲电解质阴极放电-原子发射光谱法对痕量重金属进行检测,还利用纳秒脉冲放电改性的活性炭吸附富集痕量多环芳烃,使其达到检测仪器的检出限,
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痕量污染物具有低浓度、高毒性等特点,可严重影响人体健康,备受科研工作者重视。常见痕量污染物检测技术存在制样复杂、设备成本高、难实现在线检测等不足,亟待开发便携、低成本、可原位在线检测的新技术。本论文对微秒、纳秒脉冲放电等离子体在痕量污染物检测中的应用进行了研究,利用脉冲电解质阴极放电-原子发射光谱法对痕量重金属进行检测,还利用纳秒脉冲放电改性的活性炭吸附富集痕量多环芳烃,使其达到检测仪器的检出限,主要研究内容有:(1)利用针-毛细管电极结构,在大气压空气中获得了脉冲形式的电解质阴极放电,并通过原子发射光谱对液体中的痕量镉、铜、铁、铅元素进行检测。论文中通过放电图像和电压电流波形分析了放电模式,利用N2(C3∏u-B3∏g,Δv=-2)谱带和Hβ(486.1 nm)的Stark展宽计算了 N2(C3∏u)的振动、转动温度和等离子体电子密度,研究了等离子体特性对重金属原子激发的影响。同时,论文还研究了溶液pH值、溶液流速、放电间隙和放电电压对CuⅠ(324.8 nm)、FeⅠ(382.0 nm)和N2(C3∏u-B3∏g)光谱发射强度,等离子体气体温度,等离子体电子密度等参数的影响,确定了最佳的检测条件。研究发现,脉冲形式的电解质阴极放电属于大气压辉光放电模式,放电区域能明显地观察到阳极辉光区、正柱区和法拉第暗区,其检测重金属的最佳实验条件为稀硝酸溶液pH值0.85、溶液流速1.67 mL/min、放电间隙1.6 mm、放电电压5.2 kV。在此条件下,N2(C3∏u)的转动温度约为2000K,振动温度约为3350K,电子密度约为4.4×1014 cm-3,利用原子光谱检测镉、铜、铁、铅的检出限分别为0.687,0.109,1.033,0.969 mg/L。(2)利用时间分辨光谱仪对同步触发的大气压空气微秒脉冲电解质阴极放电等离子体发射光谱进行了时空演化特性研究,并用于提高痕量重金属检测的灵敏度。研究得到了放电的电压电流波形、时空演化图像,以及CuⅠ(324.8 nm)、OH(A2∑-X2∏)和N2(C3∏u-B3∏g)的时空分辨光谱。并通过Boltzmann斜率法和Hβ(486.1 nm)的Stark展宽分别计算了 OH(A2∑)转动温度和电子密度的时空分布。研究发现,放电过程可分为两个阶段,放电起始时为流光放电,随后转变为大气压辉光放电。在检测铜元素时,CuⅠ原子谱线附近的光谱噪音主要来自OH(A-X)和N2(C-B)的谱带,且Cu Ⅰ的发射强度在流光模式和辉光模式时均较强,而OH(A-X)和N2(C-B)的发射强度在流光模式较强、辉光模式时较弱,因此可以利用ICCD传感器只采集大气压辉光放电阶段的发射光谱提高CuⅠ谱线的信噪比,从而使检出限从0.217mg/L提升至0.092mg/L。而气体温度和电子密度对于脉冲电解质阴极放电的时空演化,以及元素分析时检测灵敏度的提升起到了至关重要的作用。(3)分别利用双极性纳秒脉冲和高频交流作为激励源对大气压线-板式介质阻挡放电的特性进行研究。并得到了两种放电的放电图像、电压电流波形、发射光谱。研究发现,在大气压空气中,纳秒脉冲介质阻挡放电在宏观时间尺度上表现为均匀放电,而正弦交流介质阻挡放电为典型的丝状放电。纳秒脉冲放电每个电压输出只有一次主要的放电,而交流放电当气体被击穿后随机发生多次放电。纳秒脉冲放电的气体温度为340K,接近室温,且几乎不随放电持续时间的增加而变化;而交流放电气体温度更高,约为460K,且随时间的增加而不断升高。纳秒脉冲介质阻挡放电形貌更均匀、能量效率更高、气体温度更低,因此更适合吸附剂等材料的表面改性。(4)利用双极性高压纳秒脉冲电源激励获得了大气压线-管式均匀介质阻挡放电,对活性炭吸附剂进行改性,并用于吸附富集痕量萘、苊烯、芴、蒽、菲等多环芳烃。通过氦离子显微镜、物理吸附仪和X射线光电子能谱仪表征了改性前后活性炭的表面物理和化学结构。通过改变纳秒脉冲放电的处理时间、气体组分和脉冲峰值电压等参数优化了改性后活性炭的吸附容量,还研究了活性炭吸附多环芳烃的吸附动力学过程。研究发现,在放电等离子体的作用下,活性炭表面的孔结构发生了变化且含氧官能团的含量增加,因此物理吸附和化学吸附性能都有所提高,对萘的吸附率提升约10%。研究还发现,改性后活性炭对气相多环芳烃的吸附过程遵循准一阶动力学模型和Langmuir等温模型,利用拟合得到的吸附过程常数可建立空气中多环芳烃浓度与活性炭对其吸附量的方程,有助于更准确地测量多环芳烃浓度。经过改性后活性炭的富集,气相色谱对空气中萘、苊烯、芴、蒽、菲的检出限为20-120μg/m3,傅里叶红外光谱对以上5种多环芳烃的检出限为 272-755 μg/m3。
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