煤炭是我国最主要的一次能源,占据了我国一次能源消费的50%以上。随着对环境要求日益严格,开发清洁高效的煤炭综合利用技术对缓解我国环保压力具有重要意义。煤热解是煤炭清洁高效梯级利用技术的重要组成部分,也是各种煤热转化技术的基础。热解过程产生的焦油是多环芳烃的主要来源,并且可以作为潜在的液体燃料替代品,对保障国家能源安全具有重要作用。但传统煤热解工艺存在焦油产率较低、热解焦油品质差等问题。为解决上述问题,本文提出一种低碳烷烃干重整（DRA）与煤热解过程耦合工艺（CP-DRA）,通过重整催化剂的优化、工艺过程参数的调控等实现煤热解焦油产率及品质的提升,阐明耦合热解过程的作用机制,并对耦合热解过程的普适性进行了研究。论文的主要研究内容及结果如下:选用淖毛湖煤为煤样,以Ni/Al2O3为催化剂,研究了不同流量比的CH4/C2H6对于低碳烷烃重整及耦合热解过程的影响。结果表明,重整过程中少量C2H6的加入可以促进重整反应的进行,提高CH4和CO2转化率及H2和CO产率。在600℃时,甲烷干重整（DRM）与煤热解耦合过程（CP-DRM）的最高焦油产率为18.4 wt.%,是氮气气氛热解（CP-N2）下的1.06倍,说明重整耦合热解过程可以提高焦油产率。通过在CH4中加入C2H6可以进一步提高耦合热解过程的焦油产率,当CH4/C2H6流量比为8:1、2:1、1:1时,最高焦油产率分别为18.6 wt.%、19.2 wt.%及18.7 wt.%,并且轻油组分（沸点小于170℃）含量由CP-N2下的6 wt.%提高至10 wt.%。以La2O3为载体制备了含1 0 wt.%Ni的Ni/La2O3催化剂,研究了 Ni/La2O3催化剂上低碳烷烃重整及其耦合热解过程。与Ni/Al2O3相比,Ni/La2O3上重整过程具有更高的CH4及CO2的转化率、H2及CO产率以及更少的积碳,并使耦合热解过程有更高的焦油产率。在600℃时,CP-DRA过程的最高焦油产率为20.6 wt.%,分别为CP-DRM及CP-N2过程产率的1.09及1.18倍。Ni/La2O3经多次再生使用,耦合热解的焦油产率稳定在20.5 wt.%,表明了 Ni/La2O3的稳定性。通过反应后催化剂的XRD、TG及原位Py-TOF-MS分析,表明La2O3在干重整过程可转化为La2O2CO3并可分解产生CO2,Ni/La2O3产生的积碳量由 Ni/Al2O3 的 0.38 g/gcat 降低至 0.3 g/gcat。利用ZrO2对La2O3载体进行改性,制备了 Ni/La2O3-ZrO2催化剂以进一步提高催化剂的抗积碳性能及稳定性。对比了采用不同La/Zr 比例催化剂下的低碳烷烃干重整及其耦合热解过程,发现La/Zr 比 4:1时催化剂（Ni4LaZr）有较好的性能,600℃时CP-DRA过程的最高焦油产率为20.5 wt.%,催化剂上积碳量为0.1 g/gcat,并且经多次再生后,焦油产率保持稳定,表明催化剂良好的再生性能。通过XRD等表征手段检测到ZrO2的加入生成了具有稳定烧绿石结构的La2Zr2O7,其结构在反应前后没有发生明显变化,可以有效提高催化剂的稳定性,而载体中同时存在的La2O3可以抑制积碳的生成,使得Ni4LaZr相对于其他比例催化剂具有更好的稳定性及更高的焦油产率。以Ni4LaZr为催化剂,对低碳烷烃干重整耦合热解过程的工艺参数进行优化。提高Ni负载量、气体流量及降低空速等都可以使耦合热解过程焦油产率提高;少量C2H6的加入可进一步促进耦合热解过程焦油的生成。CP-DRA过程使焦油的重均分子量由CP-N2下的424 amu降低至415 amu;CP-N2所得的焦油主要含脂肪化合物,而耦合热解焦油中芳香化合物的含量较高。通过同位素示踪技术,以CD4及C2D6作为示踪剂,研究耦合热解机理。在耦合热解得到的焦油中检测到D的存在,表明CD4和C2D6参与了耦合热解过程中焦油的形成。DRA过程通过生成·D、·CD3及·C2D5等自由基,与煤热解产生自由基结合生成了焦油产物。结合焦油组成分析,耦合热解过程焦油中芳香化合物的同位素离子峰强度较高,说明耦合热解过程有效提高了焦油中的芳香化合物及CH3的含量。以Ni4LaZr为低碳烷烃重整催化剂,对白音华煤、榆林煤、不连沟煤等三种煤样进行耦合热解实验,结果表明,耦合热解过程焦油产率相对于N2气氛下热解均得到提高;低碳烷烃水蒸气重整与煤热解耦合（CP-SRA）及低碳烷烃CO2和蒸汽联合重整与煤热解耦合（CP-DSRA）等过程的重整催化剂,均可有效提高煤热解的焦油产率,其中CP-DSRA的耦合热解最高焦油产率为20.7 wt.%,高于其他耦合热解过程。实验结果表明耦合热解过程有较好的煤种适应性及工艺适应性。Ni4LaZr也可作为焦油裂解催化剂,对煤热解焦油原位提质有一定的效果,提高了轻质焦油的含量。