偕胺肟基介孔二氧化硅的合成及其对铀的吸附性能研究

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含有偕胺肟基的材料对铀离子表现出优异的吸附性能,是目前公认的从海水中提取铀最理想的吸附剂。本文开展了偕胺肟基介孔二氧化硅的制备及其吸附性能研究。采用共缩聚法合成了氰基介孔二氧化硅,由元素分析结果得知,将硅源直接混合,所得材料的性能最好。以此为原料制备了偕胺肟基介孔二氧化硅,并对胺肟化条件进行了优化。实验结果表明,当反应温度为70℃,反应时间为3小时,羟胺浓度为77g·L-1,反应介质pH=7时,所得吸附剂的性能最好,在这个条件下,吸附剂对铀的吸附量达310mg·g-1以上。此外,以纯硅介孔材料,以及氰基和偕胺肟基功能化介孔二氧化硅为吸附剂测试了材料对铀的吸附性能,发现三种材料对铀离子均有一定的吸附,其中以偕胺肟基材料的吸附效果最好,吸附量最高可达400mg·g-1。考察了吸附平衡时间、pH值、铀离子初始浓度对材料吸附性能的影响。结果表明,在30min时偕胺肟基介孔二氧化硅对铀的吸附基本达到平衡状态。pH值对材料的吸附量影响较大,适宜的pH值为6.0。铀离子初始浓度对吸附量的影响较小,材料可以用于不同浓度铀的吸附。此外,通过研究发现不同温度下偕胺肟基材料对铀离子的吸附可以用Langmuir和Freundlich等温吸附模型描述。25、35℃下的Langmuir吸附容量分别为704.2mg·g-1和740.8mg·g-1,说明提高温度有利于吸附的进行,吸附过程是吸热反应。吸附剂对铀的吸附可以用拟二级动力学模型描述,说明偕胺肟基功能化介孔二氧化硅对铀的吸附遵循拟二级动力学方程。在Na+、K+、Ca2+、Mg2+共存的溶液中,偕胺肟基介孔二氧化硅对铀具有很高的选择性,几乎不受其他离子的干扰。
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