【摘 要】
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在过去几十年中,社会和经济快速发展带来能源紧缺和环境污染问题,光催化制氢技术可实现太阳能转换为绿色能源氢能,被认为是解决这些问题的有效途径。自石墨相氮化碳（graphitic carbon nitride,g-C3N4）被发现在可见光激发下具有光催化制氢活性后,更多的学者投入此类研究。虽然g-C3N4具有许多优异的特性,但由于其光生载流子复合严重、可见光响应范围窄等问题,导致其可见光光催化分解水制
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在过去几十年中,社会和经济快速发展带来能源紧缺和环境污染问题,光催化制氢技术可实现太阳能转换为绿色能源氢能,被认为是解决这些问题的有效途径。自石墨相氮化碳（graphitic carbon nitride,g-C3N4）被发现在可见光激发下具有光催化制氢活性后,更多的学者投入此类研究。虽然g-C3N4具有许多优异的特性,但由于其光生载流子复合严重、可见光响应范围窄等问题,导致其可见光光催化分解水制氢活性不高。近年来,除了通过调控形貌、元素掺杂等策略来改进g-C3N4的光催化活性以外,通过水热自组装形成的新超分子前驱体也是提高g-C3N4的光催化活性的重要方法。本研究通过双氰胺与三乙醇胺共水热形成超分子前驱体,然后经过煅烧程序,制备改性的石墨相氮化碳（Triethanolamine-modified graphitic carbon nitride,TGCN）光催化剂,再以制备的TGCN为基础,设计和构建异质结复合光催化剂、等离子体异质结复合光催化剂,并详细研究了其光催化分解水制氢性能,具体内容如下:（1）TGCN/Zn0.5Cd0.5S异质结复合光催化剂首先在水热条件下将三乙醇胺和双氰胺进行超分子组装形成新的前驱体,然后将制备的前驱体通过热缩聚程序制备TGCN纳米片。与使用双氰胺直接煅烧制备的g-C3N4相比,TGCN纳米片具有更广泛的可见光响应范围和更强光吸收率和更高的光催化效率,TGCN纳米片的可见光分解水制氢速率从101.0μmol·g-1·h-1提升至242.3μmol·g-1·h-1。通过低温烧结的方法,将Zn0.5Cd0.5S纳米晶与TGCN复合,构建TGCN/Zn0.5Cd0.5S异质结复合光催化剂。TGCN/Zn0.5Cd0.5S异质结复合光催化剂中,TGCN纳米片含量优化为15 wt.%,此时其光催化制氢速率最高,为1408.4μmol·g-1·h-1,分别为同等实验条件下单组份Zn0.5Cd0.5S和TGCN光催化活性的3.3倍和5.8倍。研究表明,TGCN/Zn0.5Cd0.5S中的异质结构有效地提高了光生电荷的迁移和抑制光生电子和空穴的复合,从而提高其可见光分解水催化制氢效率。（2）H0.33Mo O3/Au/TGCN等离子体异质结复合光催化剂通过柠檬酸还原法,将Au纳米颗粒自组装在TGCN纳米片表面,制备Au/TGCN等离子光催化剂。Au/TGCN等离子光催化剂中,当纳米Au粒子负载量优化为3 wt.%,此时其光催化制氢速率最高,为488.7μmol·g-1·h-1。再通过溶剂热法将Au/TGCN等离子光催化剂与H0.33Mo O3纳米带复合,制备H0.33Mo O3/Au/TGCN等离子体异质结复合光催化剂。经过优化,H0.33Mo O3/Au/TGCN等离子体异质结复合光催化剂的最佳制氢速率可达1028.6μmol·g-1·h-1,分别为同等实验条件下TGCN的4.2倍,H0.33Mo O3/TGCN异质结催化剂的2.3倍。研究表明,在H0.33Mo O3/Au/TGCN等离子体异质结复合光催化剂中,由于纳米Au粒子作为异质结光生载流子迁移“桥梁”和Z-scheme异质结一起协同作用,提高了光生电荷迁移和分离效率,从而提高了其光催化活性。（3）Bi4NbO8Cl/Au/TGCN等离子体异质结复合光催化剂一方面采用熔盐法制备Bi4NbO8Cl半导体光催化剂,另一方面采用柠檬酸还原法制备Au/TGCN等离子光催化剂。通过溶剂热法将Au/TGCN与Bi4NbO8Cl复合,构建Bi4NbO8Cl/Au/TGCN等离子体异质结复合光催化剂。作为对比,将纳米Au自组装于Bi4NbO8Cl/TGCN异质结复合光催化剂,探究纳米Au引入位置对等离子体异质结光催化剂制氢性能的影响。经优化,Bi4NbO8Cl/Au/TGCN等离子体光催化剂的最佳光催化制氢速率为930.2μmol·g-1·h-1,为同等实验条件下原始TGCN的3.8倍,Bi4NbO8Cl/TGCN异质结复合光催化剂的2.0倍。研究表明,在Bi4NbO8Cl/Au/TGCN等离子体异质结复合光催化剂中,由于等离子体纳米Au和异质结的协同作用,提高了其光响应范围和吸光率、促进了电荷迁移与分离,从而提高了其光催化活性。
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