基于ALD的高分散贵金属催化剂制备及其改性在NO-CO反应中的研究

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氮氧化物(NOx)对环境的影响不容忽视,它是造成酸雨、二次微细颗粒污染、地表水富营养化、光化学烟雾等环境问题的主要原因。CO是另一种环境污染物,作为NO消除的还原剂可以实现两种污染物同时转化。另外,NO-CO反应是汽车尾气三效催化中的一个重要反应。对于利用传统液相合成方法制备的催化剂,其活性成分分散均匀性较差,使得研究者们很难将催化剂的性能与特定的活性位点结构联系起来。相较于传统的液相合成,原子层沉积(ALD)作为一种典型的气相沉积的方法,是一种比较先进的催化剂制备及改性方法,它可以以接近原子级别精度“自下而上”地应用于催化剂的可控制备。因此,原子层沉积既能满足合理设计高性能先进催化剂的需求,同时也可以帮助实现在原子级别上深层次理解反应机理的目标。基于此,本文的主要工作包括:(1)利用ALD技术在两种不同的CeO2载体上进行Pt纳米颗粒的负载。每种载体上都进行了不同循环Pt的沉积,通过对比两种载体上Pt纳米颗粒的粒径尺寸和空间分布变化随着Pt沉积循环数的变化,来研究两种载体上Pt在ALD过程中的生长行为。(2)对ALD制备的一系列催化剂进行了NO-CO反应的催化活性进行了测试,并通过一系列手段对其中活性最高的负载有2个循环Pt的CeO2-NR催化剂进行了研究,进而对NO-CO反应在其上的反应机理进行了探讨。(3)对金属氧化物在贵金属纳米颗粒上的晶面选择性ALD进行了探索,通过选择沉积有2个循环Pt的CeO2-NS作为基底,研究了TMA和DMAI分别作为前驱体,在ALD过程中氧化铝在Pt纳米颗粒上的晶面选择性沉积行为。
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