单一金纳米棒表面等离子共振增强单一稀土纳米晶上转换发光研究

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上转换发光(PL)是一种在低能量的激发光源的照射下产生更高能量的光子发射的过程。与传统的有机染料和半导体纳米材料相比,镧系元素掺杂上转换纳米晶具有优越的化学和光谱性质,吸引了生物医学、纳米光电子学、信息科学等领域的科研工作者的广泛关注。且由于镧系元素掺杂纳米晶的主体和掺杂剂的不同,其上转换光谱可在可见光到近红外区域中调谐。然而,相对较低的上转换效率抑制了其在实际应用中的进一步发展。为了提高稀土掺杂上转换纳米晶的发光效率以满足实际需求,本论文基于表面等离子体共振效应,利用金纳米棒与稀土掺杂纳米颗粒相耦合以增强其上转换发光,并对其发光特性和发光机理进行了探讨。本学位论文研究了单一金纳米棒对单一NaYF4:Yb3+/Tm3+/Mn2+纳米晶的上转换发光的增强效应。利用原子力显微镜针尖操控方法组装不同直径(27.3和46.7nm)但具有相似纵向表面等离子体共振峰的金纳米棒,分别与单个NaYF4:Yb3+/Tm3+/Mn2+纳米晶进行耦合。实验结果表明,当金纳米棒-NaYF4:Yb3+/Er3+/Mn2+纳米晶复合结构中金纳米棒的直径是46.7nm时,上转换发光强度增强达到最大,大约为110倍,这是由于较大直径的金纳米棒(46.7nm)具有更大的散射截面和近场增强。并且,与单个NaYF4:Yb3+/Er3+/Mn2+纳米晶相比,与金纳米棒耦合后的NaYF4:Yb3+/Er3+/Mn2+纳米晶的发光强度表现出对激发光偏振方向的强烈依赖性。另外,探测了与金纳米棒耦合前后NaYF4:Yb3+/Er3+/Mn2+纳米晶的激发和荧光辐射衰减寿命,发现与金纳米棒耦合后纳米晶的寿命均变小。有限差分时域(FDTD)理论模拟结果揭示了金纳米棒的等离子体效应改善了稀土掺杂纳米晶激发和发射速率,与实验结果相吻合。
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