CuO/CeO2催化氧化降解硝基苯效能的研究

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目前水资源的缺乏问题已备受全球关注,其主要原因是由于水体环境遭到的污染与破坏。随着世界科技的不断进步,城市化与工业化水平的日渐提高,种类与数量繁多的有机合成化学品开始进入到人们的生活和生产中。同时,由于随意排放工业废水和使用有机农药,越来越多的难降解有机污染物进入到水体中,硝基苯就是其中一种常见的难降解污染物,其有剧毒,稳定性较强,严重威胁人类的生活环境。为了能够有效地去除水体中的硝基苯,本论文利用非均相类芬顿技术对其进行氧化处理。非均相类芬顿技术的优点是去除效果好、矿化程度高等。选择合适的非均相类芬顿催化剂对该技术在实际中的应用具有十分重要的工程意义。因此,本论文旨在合成出一种催化性能高、金属离子溶出少、寿命长的催化剂应用于非均相类芬顿技术中,从而能有效地去除有机污染物硝基苯。本论文采用四种合成方式对催化剂CuO/CeO2进行了制备,通过比表面积测定(BET)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)等三种表征手段对CuO/CeO2进行表征并分析,同时将其应用在非均相类芬顿技术中,通过在氧化去除硝基苯的反应中表现出来的催化性能进行探讨研究。通过分析,确定合成方式M1为本试验中最佳的CuO/CeO2制备方式。对合成方式M1制备催化剂CuO/CeO2的制备条件进行研究,确定CuO/CeO2的最佳制备条件为:负载CuO的含量为5%,煅烧温度为400℃,煅烧时间为3h及载体CeO2的煅烧温度为400℃;在最佳条件下制备的非均相类芬顿催化剂CuO/CeO2对硝基苯的去除率达 83.78%。以硝基苯为目标污染物对非均相类芬顿反应体系中的各影响因素进行研究,结果表明:体系反应温度为25℃、催化剂CuO/CeO2投加量为500mg/L、H2O2投加量为12.5mmol/L、溶液初始pH为6时,CuO/CeO2对硝基苯的催化氧化降解效果最好,且对硝基苯的矿化程度也达60%以上。在天然水体中,常见的多种无机离子,如HCO3-、CO32-、HPO42-、Cl-、SO42-、NO3-等离子对CuO/CeO2催化氧化去除硝基苯的反应在不同程度上都会产生一定的影响。其中,HCO3-、CO32-、HpO42-和Cr离子对非均相类芬顿反应均能产生抑制作用,且CO32-离子的抑制作用表现地最为强烈,而SO42-和NO3-离子对该去除反应的影响较小,几乎不产生抑制作用。本文对CuO/CeO2催化氧化降解水中硝基苯的反应机理进行了初步的探讨,说明该降解反应遵从羟基自由基的氧化机理。实验室制备的催化剂CuO/CeO2的溶铜量仅为0.105mg/L,约为该催化剂中铜离子含量的0.49%,说明在反应体系中的溶铜量很少,且CuO/CeO2可重复回收使用,对工程应用具有重要的意义。
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