水中邻苯二甲酸酯类污染物的光氧化降解工艺及机理研究

来源 :南京理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ycx20080907
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邻苯二甲酸酯(PAEs)类化合物是目前使用最广泛的增塑剂,其中有一半属于环境激素,具有内分泌干扰特性。目前邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)、邻苯二甲酸二辛酯(DOP)、邻苯二甲酸丁基苄基酯(BBP)和邻苯二甲酸(2-乙基己基)酯(DEHP)已被美国EPA列入优先监测污染物的黑名单。本课题研究了采用UV/H2O2/O3联用工艺去除水中四种PAEs(DMP、DEP、DBP、DEHP)的处理效果。四种PAEs的初始浓度均为1mg/L,在200w的高压汞灯照射下,投加60mg/L的H2O2,以3g/h的量一直通入O3,15min以后,四种PAEs含量的去除率可达60%以上;当处理时间达到60min时,四种PAEs含量的去除率均可达98%以上。此时水溶液的高锰酸盐指数只从最初的67.7mg/L下降到61.1mg/L,当降解处理持续60h时,水溶液的高锰酸盐指数明显降低,达到14.4mg/L。在降解过程中,四种PAEs的ln(C0/Ct)与t都符合一级反应动力学模型,直线斜率即降解速率K,从而推导出四种PAEs在本课题研究的条件下半衰期分别为DMP:7.571min、DEP:3.600min、DBP:4.470min、DEHP:9.664min。在2007年第四季度江苏省内具有代表性的水体中均检出了上述四种PAEs的存在,含量在未检出到13μg/L之间。通过实验发现,UV/H2O2/O3联用工艺对于实际水样中的PAEs有较好的去除效果,处理45min之后,水样中PAEs的含量均达到未检出水平。180min以后水样的高锰酸盐指数从最初的4.47mg/L下降到0.9412mg/L。以实际水样中出现频率最高、含量水平最高的DBP为研究对象,研究在本课题采用的UV/H2O2/O3联用工艺的处理过程中,DBP发生的变化和反应。确定了DBP在UV/H2O2/O3联用工艺降解过程中生成的主要的中间产物分别为邻苯二甲酸单丁酯、邻苯二甲酸二丙酯、DEP和苯甲酸甲酯;最终产物为苯甲酸。从而推断DBP在本课题采用的UV/H2O2/O3联用工艺处理中可能的降解历程。降解过程中溶液的高锰酸盐指数和pH值均逐渐降低,这一现象支持了本课题对DBP在UV/H2O2/O3联用工艺处理中可能的降解历程的推断。通过对降解结束时实际水样中最终产物苯甲酸的含量的探讨,评价该工艺的安全性。
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