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石墨烯(Graphene)是一种新型二维纳米材料,自发现以来,因其优异的性质而受到人们的广泛关注。它不仅在柔性显示器、大规模集成电路等领域有着非常广阔的应用前景,同时也可以为室温量子霍尔效应、自旋输运等物理现象的深入研究提供一个可靠的平台。因此,石墨烯在工业与科学上都有非常重要的意义。然而,要满足石墨烯研究与应用的需要,人们一方面需要高质量、大面积的石墨烯样品,另一方面需要这些样品能够很方便且无损地置于绝缘基底之上。因此,石墨烯的可控制备与无损转移一直是研究的热点。
本文的主要工作是在外延生长的石墨烯与基底钌界面上的插层,从不同元素的插层结构入手,期望找到一个无损的、可控的、能够原位地把石墨烯与基底作用分离开并可以形成绝缘层的途径。在实验中需要用到石墨烯岛的样品,所以也对石墨烯岛的可控制备进行了一些研究。
本文的第一部分是用程序控温生长(Temperature Programmed Gorwth,TPG)的方法在Ru(0001)表面外延生长石墨烯岛,通过改变退火温度得到温度与岛尺寸的对应关系,发现了一种石墨烯生长的前驱体,揭示了石墨烯初期生长的机理。
第二部分的研究工作是金属元素在石墨烯与Ru(0001)基底界面上的插层。实验中Pt,Pd,Ni,Co,Au,In,Ce这七种金属插层后可以形成两类不同的结构,它们对石墨烯有着不同的调控作用但都不会对石墨烯的质量造成损伤。结合第一性原理计算,对金属插层的机理进行了初步的探究,提出了一种高温下以金属原子为媒介的缺陷产生与自修复的插层机理。
第三部分工作是半导体元素Si在整层石墨烯/Ru(0001)以及石墨烯岛/Ru(0001)界面上的插层。在插层之后,硅会形成不同的插层结构。在整层石墨烯上的硅插层会存在插层不均匀、插层饱和等一些问题,无法得到一个很厚的硅插层;但是在石墨烯岛上可以成功地进行多层硅的均匀插层而不会出现插层饱和的现象。在硅插层达到一定厚度时,可以起到绝缘层的作用。在硅插层的退火过程中,石墨烯岛会结合体系中原来存在的多余的碳不断生长,并最终能够连接在一起形成整层的石墨烯。
第四部分的工作是在第三部分的基础上进行硅插层样品拉曼光谱的研究。石墨烯在硅插层后恢复了其特征拉曼峰,说明硅的插层可以很好地减弱基底与石墨烯的相互作用。在整层石墨烯上插入薄的硅插层后,石墨烯中的掺杂与应力不均匀,有些区域还会受到一定程度的破坏。在石墨烯岛上插入多层厚硅层之后,样品中的掺杂与应力非常均匀,石墨烯没有受到破坏,仍然保持着最初的高质量,同时石墨烯岛在插层退火的过程中不断长大,并最终铺满了整个表面。在石墨烯岛上多层插硅的实验证明,这一方法就可以原位非转移地把大面积、高质量的石墨烯单晶置于半导体硅之上,能够与现有的半导体工业的技术相适合,对于石墨烯未来的应用有着重要的意义。