石墨烯是一种单原子层厚的碳纳米材料。自2004年以来，由于其优异的化学、电化学和物理等性能受到了极大的关注。发展能大量制备具有器件所需性能石墨烯的技术是石墨烯研究的主要挑战。现有的石墨烯制备方法按照机理的不同大致可分为两种:一种是自上而下法，另一种是自下而上法。前者剥离天然或人工石墨制备石墨烯，后者则是沉积组装碳原子制备石墨烯。　　 自上而下法由于成本低廉，易于放大而被视为最有希望实现大量制备高品质石墨烯的方法。然而，现有技术制备的石墨烯通常或品质差，或产率低，或器件性能不好。　　 石墨烯在很多能源转化和储存领域有着良好的应用前景，同时也面临着众多挑战。例如:石墨烯容易聚集，通常会导致超级电容器电解液/电极材料可接触面积下降。　　 本论文中，我们探索了两种制备高电导率石墨烯的自上而下方法并将石墨烯应用于超级电容器和染料敏化太阳能电池中。另外，我们也对两种方法的化学和原子层面的机理进行了研究。本论文主要内容包括以下几个方面:　　 1.以Na+(DMSO)4-作为插层剂，硫堇作为稳定剂，采用电化学剥离阴极石墨的方法制备少层石墨烯。由于整个制备过程没有破坏石墨结构，所得到的石墨烯电导率是化学氧化剥离法制备的石墨烯电导率的40倍。本方法中，Na+(DMSO)4-插层引起的石墨阴极应力的增大是导致边缘剥离石墨颗粒生成的原因。由于边缘处石墨层间范德华力较弱，边缘剥离石墨颗粒在水中温和超声即可剥离成少层石墨烯。　　 2.发展了一种结合水相插层和微波辐照的的方法制备电导率达5000S/m的少层石墨烯。该方法可循环且单次循环产率为5％。这种方法中，四乙基铵阳离子的水相插层及在微波辐照下的分解所导致的石墨层间距的增大是石墨烯产生的根本原因。这个机理的发现为进一步提高由该制备方法得到的石墨烯产率和电导率打下了良好的基础。　　 3.发展了一种光催化的方法在石墨烯表面引入孔结构，提高了其比电容值。该孔结构既含有微/介孔，又含有大孔。微/介孔和大孔的生成分别由氧化锌量子点和氧化石墨烯sp2杂化区域作为光催化媒介的电子、空穴与碳原子的光化学反应实现。通过与无孔石墨烯和大孔石墨烯的电化学性能对比试验，我们发现大孔有利于电解液注入到石墨烯层间的狭小空间，从而降低石墨烯聚集所带来的电解液/电极材料接触面积下降的不利影响。另外，微/介孔的引入可提高石墨烯的电荷吸附量，从而提高石墨烯的比电容值。因而，该复合孔结构石墨烯表现出优异的比电容量（可达350F/g）、倍率性能和循环稳定性。　　 4.发展了一种方法使石墨烯竖直排列于多孔氧化钛纳米晶薄膜中，并将该复合薄膜应用于染料敏化太阳能电池。为了对比，我们也制备了不添加石墨烯和石墨烯随机排列的多孔氧化钛纳米晶电极。通过电化学阻抗谱模拟得到了三种电极的电子扩散系数，结果表明石墨烯的添加以及其竖直排列可加快电子从二氧化钛薄膜转移到外电路的速率。通过紫外可见吸收光谱，我们发现竖直排列取向有利于降低石墨烯对太阳光的竞争光吸收，从而提高电池对太阳光的利用率。最终，竖直排列石墨烯复合染料敏化太阳能电池展现了更高的光电转化效率。