【摘 要】
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重金属是大气细颗粒物PM2.5中的重要组分,具有显著的生物毒性,可能对人体的正常生理代谢和重要器官造成损害,因此了解PM2.5中重金属的污染特征和来源是大气颗粒物污染研究的重要内容。蚌埠位于中国南北地理分界线秦岭-淮河一线,在我国的中部内陆地区有很好的代表性,探究蚌埠地区PM2.5中重金属的污染特征、来源及其风险,对深入理解我国大气细颗粒物的污染特征及环境影响具有重要价值。本研究采集了蚌埠市201
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重金属是大气细颗粒物PM2.5中的重要组分,具有显著的生物毒性,可能对人体的正常生理代谢和重要器官造成损害,因此了解PM2.5中重金属的污染特征和来源是大气颗粒物污染研究的重要内容。蚌埠位于中国南北地理分界线秦岭-淮河一线,在我国的中部内陆地区有很好的代表性,探究蚌埠地区PM2.5中重金属的污染特征、来源及其风险,对深入理解我国大气细颗粒物的污染特征及环境影响具有重要价值。本研究采集了蚌埠市2018年11月和2019年1、2、4、7、10月的PM2.5样品,用X射线荧光光谱仪（XRF）测定了PM2.5中8种重金属的浓度,包括但不限于:Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn、As和Pb,并用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES）测定了这8种重金属的水溶性浓度。探究了气象因素对PM2.5浓度的影响,用气团后向轨迹分析、相关性分析法、富集因子法、主成分分析法、正矩阵因子分解法分析了重金属的来源特征,评价了重金属的潜在生态风险和人体健康风险,并初步探讨了生物利用率对重金属健康风险评价的影响,得到了如下主要结果:（1）采样期间蚌埠市PM2.5浓度均值为65.5μg?m-3,PM2.5浓度超标(>75μg?m-3)频率为30.6%,PM2.5浓度具有秋冬高、春夏低的季节分布趋势,扩散条件差、取暖导致排放增加是秋冬季污染严重的主要原因,而夏季较高的温度及较大的风速有助于污染物的扩散。（2）总重金属年均浓度由高到低为Fe(297.4 ng·m-3)、Zn(96.9 ng·m-3)、Pb(42.8 ng·m-3)、Mn(23.5 ng·m-3)、Cu(18.4 ng·m-3)、As(4.7 ng·m-3)、Cr(3.6 ng·m-3)、Ni(2.7 ng·m-3),总浓度年均约490.0 ng·m-3,其中Fe、Zn和Pb占总重金属的89.2%;总重金属对PM2.5的贡献率夏季最高（1.2%）、冬季最低（0.5%）,随PM2.5污染程度的升高而呈下降趋势,可能受PM2.5中半挥发性物质气-粒分配的影响。（3）2019年1月水溶性重金属的平均浓度由高到低为Zn(93.0 ng·m-3)、Fe(60.9 ng·m-3)、Pb(18.8 ng·m-3)、Mn(13.7 ng·m-3)、Cu(8.5 ng·m-3)、As(3.2 ng·m-3)、Cr(1.3 ng·m-3)、Ni(0.6 ng·m-3),水溶性金属总浓度占总重金属浓度的34.8%;Zn、Cu、As的水溶率较高,≥50%,Fe和Ni的水溶率较低,约20%;重金属的水溶率随污染程度增加而增加,轻微污染时水溶性重金属占总重金属的28.1%,而重度污染时占38.4%,可能与不同污染程度时来源差异有关。（4）富集因子（EF）分析表明,重金属受人为影响程度由高到低为Pb、Zn、Cu、As、Ni、Cr、Mn、Fe,Mn和Fe的EF值≤10,而Pb、Zn、Cu、As的EF≥100;主成分分析、正矩阵因子分析、相关性分析表明,蚌埠PM2.5中重金属主要来源工业排放、金属冶炼/加工、燃煤+机动车等人为排放（>70%）,但不同重金属的来源具有显著差异。各类排放源对重金属总浓度的贡献率由高到低为:燃煤+机动车（29.4%）、扬尘（25.7%）、工业排放（24.0%）、金属冶炼/加工（16.5%）、生物质燃烧（4.4%）。（5）潜在生态风险评估表明,蚌埠PM2.5中的重金属具有中等生态危害,Pb、As和Cu贡献了生态危害的89.2%;人体健康风险评估表明,非致癌效应风险值由高到低为Mn、Cr、As、Pb、Fe、Cu、Zn、Ni,致癌效应风险值由高到低为Cr、As、Pb、Ni,经由PM2.5呼吸暴露的重金属非致癌风险较小,但具有潜在的致癌风险。非致癌效应由Mn主导,致癌效应由Cr和As主导。当考虑重金属的生物利用率时,水溶性重金属的联合非致癌风险值、联合致癌风险值相较于总重金属分别下降了59.3%、64.8%,致癌效应中Cr的贡献下降,而As的贡献上升。
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