甲烷二氧化碳重整反应不仅可以合理利用甲烷,而且将二氧化碳转化为有用的化学品,有效的解决能源危机和缓解温室效应。目前,此反应不能实现工业化的原因是催化剂的严重积碳。针对传统单孔结构催化剂应用于甲烷二氧化碳重整反应的不足,设计了一种具有双孔结构的催化剂,研究其催化活性和抗积碳性能,接着研究了制备方法、镍负载量、Zr添加量等对催化剂催化性能和抗积碳性能的影响。论文主要包含以下几个方面:浸渍法制备单、双孔结构催化剂进行比较,结果表明:1.双孔结构催化剂具有良好的催化活性,100 h反应后CH4、CO2转化率达到了 69.7%、81.2%;2.双孔结构催化剂同样具有良好的抗积碳性能,100 h反应后的积碳量为5.8%。这归因于催化剂特殊的孔道结构,其介孔孔道有利于Ni颗粒的分散,大孔孔道有利于分子快速运输,从而提高了催化剂的催化活性和抗积碳性能。浸渍法制备的催化剂金属-载体相互作用力较弱,高温下反应容易导致Ni颗粒的团聚,从而造成积碳,因此通过改变制备方法进一步改善。将浸渍法和一步法制备的双孔结构催化剂进行比较,结果表明:1.一步法制备的催化剂比表面积大、Ni粒径小、Ni分散度高、金属与载体之间的相互作用力强,还原峰温度较高,因此催化剂的催化活性好,100 h反应后CH4、CO2转化率分别为71.4%、81.2%;2.催化剂的抗积碳性能也强,反应后积碳量仅为2.8%。这归因于催化剂的Ni颗粒负载在载体骨架上,因此有较强的金属-载体相互作用力,抑制了 Ni颗粒的团聚,从而减少积碳的产生。采用一步法制备了一系列Ni含量不同的双孔结构催化剂。结果表明:1.随着Ni含量的增加,催化剂的比表面积和孔容逐渐增大,金属与载体之间的相互作用逐渐增强,因此催化剂的催化活性也在不断增大;2.催化剂的积碳量及石墨化程度同样在不断增大,因此催化剂的抗积碳性能逐渐降低,综合以上数据负载量为6wt.%的催化剂同时具有良好的催化活性及抗积碳性能。氧化铝表面存在大量的Lewis酸,使得催化剂易积碳,通过添加助剂Zr有效的调节催化剂表面的酸碱性,增加催化剂对CO2的吸附量,同时少量Zr的添加可以提高介孔结构的稳定性,从而进一步提高催化剂的催化活性和抗积碳性能。实验结果表明:1.Zr/A1=0.03的催化剂具有强的催化活性和抗积碳性能,100 h反应后CH4、CO2转化率分别达到了 76.7%、85.5%,与初始活性相比下降不到1%;2.反应后产生的积碳也极少,积碳量小于1%。因此少量Zr的添加会进一步的优化催化剂的催化性能和抗积碳性能。