【摘 要】
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基于热电效应原理,热电材料能够实现热能与电能的直接能量转换,这为能源体系中废热的再利用提供了绿色、可持续的解决手段。热电器件的转换效率主要受制于材料本身的热电优值（ZT）,因此有效提高材料的ZT值是当下最核心的问题。硒化锡（Sn Se）是一种化学成分简单、组成元素无毒无害的层状半导体材料,其单晶沿b轴和c轴方向展示出优异的热电性能。但单晶Sn Se的机械性能较差、晶体生长条件苛刻且生产成本较高,因
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基于热电效应原理,热电材料能够实现热能与电能的直接能量转换,这为能源体系中废热的再利用提供了绿色、可持续的解决手段。热电器件的转换效率主要受制于材料本身的热电优值（ZT）,因此有效提高材料的ZT值是当下最核心的问题。硒化锡（Sn Se）是一种化学成分简单、组成元素无毒无害的层状半导体材料,其单晶沿b轴和c轴方向展示出优异的热电性能。但单晶Sn Se的机械性能较差、晶体生长条件苛刻且生产成本较高,因此在实际热电器件中难以大规模应用。为了克服这一局限性,多晶Sn Se成为了研究热点,其ZT峰值已从0.5提升至2.5左右,但仍低于单晶Sn Se的热电性能。为了提高多晶Sn Se的热电性能,本文通过溶剂热法对Sn Se基热电材料的电输运及热输运行为进行探究,主要研究内容如下:通过溶剂热法制备大尺寸多晶Sn Se热电材料并对其热电性能进行探究。研究表明:对于p型Sn Se,借助结构表征揭示了烧结后的Sn Se块体中存在明显的择优取向,通过热电性能测试表明诸如晶界之类的声子散射源与94%高相对密度的Sn Se晶体键合呈现非谐效应协同作用,产生了固有的超低热导率。在823 K时,适中的功率因子(约为4.54μWcm-1K-2)和仅为0.25 Wm-1K-1的超低热导率,最终实现了1.49的高ZT值。制备相分离多晶Sn Se基热电材料并对其热电性能进行研究。结果显示:在合成的单晶Sn Se微片基体中成功地引入了硒化铅（Pb Se）第二相,并且烧结后这些第二相仍然保留于基体中。通过详细的结构和化学表征发现约0.196 Wm-1K-1的极低热导率是由诱导的第二相、异质界面和晶界处的有效声子阻挡和散射共同作用所引起的。773 K下,在p型相分离多晶Sn Se中实现了约1.41的ZT峰值。采用Sb/Bi共掺杂制备n型Sn Se基热电材料并对其热电性能进行研究。结果显示:对于n型Sn Se,通过简便的溶剂热法在Sb/Bi共掺杂的n型多晶Sn Se中实现了电子在层间的隧穿,即三维电荷传输。Sb是一种典型的两性金属,可以呈现-3价态从而导致n型掺杂。Bi可以实现施主掺杂并提升基体的载流子浓度,优化了n型Sn Se基材料的电输运性能。最终,成分为Sn0.995Bi0.005Se0.97Sb0.03的样品在773 K时获得的功率因子比Sb单掺的n型Sn Se提高了近41%。
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