蜂窝陶瓷型钙钛矿催化剂制备及其VOCs催化燃烧性能研究

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催化燃烧因其高效简单且可避免NOx和CO等环境污染物的形成,成为一种有效的VOCs处理技术。由于工作条件复杂,应用于VOCs催化燃烧的催化剂要具备抗高温、抗有毒物质侵袭等性能,致使目前使用的贵金属催化剂已不能满足催化燃烧要求,为此,本文以La0.8Sr0.2MnO3(LSM)钙钛矿复合氧化物为活性组分,采用共沉淀法和浸渍法制备了蜂窝陶瓷负载型整体催化剂,考察了它的VOCs催化燃烧性能。通过对堇青石和莫来石两种蜂窝陶瓷载体考察,发现LSM直接负载到两种载体上后,经950℃焙烧出现明显的失活现象(完全燃烧温度从280℃上升到350℃)。经XRD,EDS和TPR表征,表明这一结果是由于高温下LSM与堇青石载体形成La2MgOx化合物,从而破坏LSM晶相结构所致。由于堇青石性价比较高,以后的研究选用堇青石作载体。论文选取Al2O3、La-Al2O3,Ce0.5Zr0.5O2以及六铝酸盐为蜂窝陶瓷LSM催化剂涂层。SEM结果显示,Al2O3、La-Al2O3和Ce0.5Zr0.5O2涂层在850℃焙烧后表面均发生龟裂和烧结现象,且其上的LSM颗粒变大(从100nm增加到300nm);致使甲苯催化燃烧性能下降。而六铝酸盐涂层在850℃焙烧6h后,仍然没有发生龟裂和烧结,LSM颗粒均匀分散在其表面,六铝酸盐的存在对LSM和堇青石起到很好的隔离作用,从而保持了LSM的催化活性,表明六铝酸盐作涂层的LSM催化剂具有良好的耐热性。论文进一步考察了六铝酸盐涂层型蜂窝陶瓷LSM催化剂对各种VOCs(芳香烃、烷烃、酯、酮,醇和醛)的催化燃烧性能,结果发现,有机废气在LSM表面催化燃烧的难易程度如下:丙酮:乙酸乙酯>乙醇>乙醛>二甲苯>甲苯>正己烷>苯>环己烷,特别是对含氧有机物分子,具有比贵金属催化剂更优良的催化燃烧活性。为利用LSM催化剂对含氧有机物的催化性能,本文还研究了蜂窝陶瓷型LSM和商用贵金属催化剂组合来处理印刷包装的废气(含有乙酸乙酯和甲苯)。研究表明,当LSM和贵金属分别单独作为催化剂时,该有机废气完全燃烧温度分别为300℃和270℃;而采取两种催化剂组合时,可以使其完全燃烧温度降低到250℃。
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