本论文以电子结构理论为基础对所选的几个分子离子的各种特性进行了理论计算和讨论。全文分为五章： 　　第一章：介绍了计算化学的分类、应用以及对所要讨论的几个分子离子的研究背景、思路等。 第二章适当的选择理论方法和基组成对体系进行运算。 第三章选取了较为适当的B3LYP/6-311++G(2df，2pd)方法和基组对HCl2+离子进行了再研究；并对从未有过理论和实验研究的HBr2+离子进行了首次理论研究，预测了它的四种可能几何构型，对其进行了几何优化、能量、谐振频率、力常数等特性的计算，指出了它的稳态和过渡态结构，为以后的实验工作准备了一份理论数据上的参考。 第四章对基态HBr2+离子的解析势能函数进行了较为详细的理论推导，并作出了等值势能图。对势能函数的推导采用的是多体项展式法，所使用的HBr2+离子的平衡结构、离解能、谐振频率以及力常数等数值均来自第三章。所作势能图的地形特征与计算所得的平衡结构十分吻合，对势能图的进一步讨论还给出了其他一些有用信息。 第五章在H-F和DFT这两种方法下对该问题进行了首次讨论。理论结果表明考虑了电子相关的DFT方法更适用，所得结果与实验值十分吻合，从而验证了实验结果，同时也说明电子相关对这一类问题的重要性。另外，对CaC2H4+进行了同样的讨论，对CaC2H4+的讨论无论在理论还是实验上均未有过，从而本章所得结果丰富了Ca+-L(L表示配位基)体系的研究信息。