PAEs剂量效应及改性壳聚糖吸附水中DBP的研究

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近年来,随着工业生产和塑料制品的大量使用,酞酸酯类化合物(PAEs)不断向环境中迁移,成为全球最普遍的污染物之一,其毒性及内分泌干扰特性对人类及其他生物产生了严重的健康及生长威胁。本课题以明亮发光杆菌为受试生物,评价了溶解度相对较大的3种酞酸酯(DMP, DEP, DBP)的剂量‐效应关系,为酞酸酯的暴露及风险评价研究提供了重要依据。作为较难生物降解的有机化合物,酞酸酯废水的处理工艺研究仍需要付出更多努力。壳聚糖来源丰富,是安全无毒、可生物降解的天然高分子聚合物。而香草醛也是可工业化生产的无毒化学物质。本课题以工业级壳聚糖(脱乙酰度79.07%)为原料,以香草醛为改性剂,通过希夫碱反应制备了新材料香草醛改性壳聚糖(CTSV)颗粒,以该材料为吸附剂,评价了其吸附去除水中DBP性能。生物毒性实验结果表明,在一定条件下,以甲醇为助溶剂,三种PAE(sDMP, DEP, DBP)对明亮发光杆菌的急性毒性强弱顺序为DBP>DMP>DEP。采用Logit和Weibull函数(全浓度区间)对甲醇和三种PAEs的剂量-效应曲线进行拟合,效果均优于线性函数(局部浓度区间)拟合。两种拟合结果所得半致死效应EC50结果均相近。三组PAEs毒性数据以Weibull函数拟合时,相关系数分别为0.9749,0.9742和0.9648,效果良好。CTSV颗粒材料制备及吸附实验结果表明,与壳聚糖原料及水浴加热方法制备的CTSV颗粒相比,微波辐射法制备得到的CTSV颗粒材料拥有更高的吸附容量。扫描电镜和红外光谱分析表明,CTSV颗粒表面粗糙、凹凸不平,有较多微孔,希夫碱反应顺利进行,香草醛成功改性了壳聚糖。吸附等温线实验表明,CTSV颗粒材料吸附水中DBP的数据更符合Langmuir模型,相关系数达0.9954,并且适当提高温度有助于提高吸附量。动力学实验表明,CTSV颗粒材料对DBP的吸附在60min内即可达到平衡,吸附速率可用准二级动力学方程拟合,相关系数为0.9333。固定床吸附处理模拟DBP废水实验表明,常温下,进水流速为5BV/h时,固定床对DBP模拟废水的吸附量可达1900BV,处理周期为30天。总而言之,CTSV颗粒材料是经济、安全无毒、制备工艺简单的新型有效环境友好型水处理材料。
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