【摘 要】
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四环素类（TC）抗生素被广泛用于生物医药、畜牧养殖和农业生产中,因其结构稳定,难以被动物体消化或自然降解,极易在水体环境中残留,给人类健康和生态系统带来了潜在风险。纳米铁材料由于具有较高的反应活性在污染物去除领域受到广泛关注,但采用传统制备方法所得的纳米铁（FeNPs）往往具有合成成本高、易氧化不稳定需要进行改性等不足,而近年来出现的纳米颗粒的基于植物还原的绿色合成技术则可望降低成本并改善材料性能
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四环素类（TC）抗生素被广泛用于生物医药、畜牧养殖和农业生产中,因其结构稳定,难以被动物体消化或自然降解,极易在水体环境中残留,给人类健康和生态系统带来了潜在风险。纳米铁材料由于具有较高的反应活性在污染物去除领域受到广泛关注,但采用传统制备方法所得的纳米铁（FeNPs）往往具有合成成本高、易氧化不稳定需要进行改性等不足,而近年来出现的纳米颗粒的基于植物还原的绿色合成技术则可望降低成本并改善材料性能。因此,本研究采用植物提取液还原在温和条件下制备纳米铁颗粒,并将其应用于水相中Fe NPs污染物的去除,探究其降解去除TC的性能。于福建省常见植物中选择四种多酚含量较高的植物制备植物提取液,分别将其与氯化铁反应合成纳米铁,并用于去除TC。通过对比TC的去除率,发现龙眼叶提取液所制备的纳米铁（DL-Fe NPs）对TC去除效果最好。进一步,以TC去除率为指标,对DL-Fe NPs的制备工艺进行了优化,发现在室温条件下,使用两倍体积的龙眼叶提取液与FeC13反应所得纳米铁对TC去除效果最好。采用TEM、BET、XRD、FTIR、XPS等技术对制得的DL-Fe NPs进行表征分析,发现DL-Fe NPs为无定形、尺寸约为20nm的近球形颗粒,其表面被龙眼叶提取液中所含的酚类物质所覆盖,且主要以零价铁和二价铁氧化物的形式存在。将DL-Fe NPs应用于水溶液中TC的去除,考察了 TC初始浓度、纳米铁投加量、温度以及pH等参数对TC去除效果的影响,得到较优的处理条件为:处理50 mL初始浓度为25 mg/L的TC溶液,DL-Fe NPs使用量为4 mL,反应温度为20℃,初始pH为5,在此条件下,50 mg/L的TC溶液去除率为82.3%,50 mL 25 mg/L的TC溶液去除率可达到98%以上。将DL-Fe NPs与化学法制备的纳米铁Chem-Fe NPs进行稳定性对比,发发现两者去除污染物的活性相当,DL-Fe NPs稳定性更好,在存储10天后对TC的去除效果依然维持原有去除率的80%以上。此外还考察了溶液中共存物质对DL-Fe NPs去除TC的影响,结果表明CO32-能够强烈抑制DL-Fe NPs对TC的吸附与降解,其他阴离子（SO42-、NO32-）均无明显影响;大部分金属阳离子均对TC的去除存在不同程度的抑制;在腐殖酸的考察中,发现高浓度（60mg/L）的腐殖酸未对TC的去除造成干扰。进而,对DL-Fe NPs去除TC反应过程的动力学、反应机理进行了初步研究,发现该过程符合准二级动力学模型;结合质谱离子片段信息,推论在反应时间30 min后TC被DL-Fe NPs逐步降解为低分子量且无害的物质。
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