Pd-Mo2C-AC复合储氢材料的制备及储氢性能的研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:LISA19861011
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氢能是一种清洁能源,具有高热值、无碳排放等特点,有望用于替代传统化石能源并缓解日益严峻的环境污染问题。目前,氢能利用的关键在于开发廉价、安全的储氢材料实现常温条件下氢气的高效存储。为此,本论文采用低值玉米秸秆制备可再生活性炭(AC)并以此为载体制备Pd-Mo2C-AC复合材料,详细考察了载体结构、浸渍方法、负载量、焙烧温度等参数对材料结构及其储氢性能的影响。本论文形成以下主要结论:(1)玉米秸秆无氧热解制备活性炭的最佳条件为:氢氧化钾和玉米秸秆的碱碳质量比为3/1,活化温度为800℃。在此制备条件下,玉米秸秆能够完全转化为具备二维层状结构的无定形活性炭,比表面积和孔容分别为 2577 m2/g和1.29 mL/g,孔径约为2.0 nm。在273 K和5 MPa氢压条件下,该材料的储氢能力较好,达到0.6 wt%。(2)以秸秆活性炭为载体分步浸渍法制备Pd-Mo2C-AC复合材料的适宜条件为:Mo含量为20%,碳化温度为700℃;Pd含量为2%,焙烧温度为700℃。20%Mo的引入和碳化过程未明显改变活性炭的比表面积和孔结构,生成的Mo2C晶粒(4.7 nm)却能够显著促进金属Pd的分散,Pd负载量为2%的Pd-Mo2C/AC材料的储氢能力高达3.03 wt%。XPS表征结果显示Pd和Mo2C之间存在较强的电子相互作用,这可能促进了 Pd的分散并抑制其在高温下的聚集,此外,Pd-Mo2C-AC储氢材料具有良好的循环使用性,其储氢能力在循环使用10次后从3.03 wt%略微降低为2.89 wt%。(3)以生物质活性炭为载体,采用共浸渍法同样能够制备Pd金属高度分散的Pd-Mo2C-AC复合材料,其结构和储氢性能和分步浸渍法所得样品无明显差别,但制备过程更为简单。Mo和Pd含量分别为20%和2%时,共浸渍法制备的Pd-Mo2C-AC复合材料的储氢量为2.86 wt%,接近分步浸渍法样品的3.03 wt%且循环使用10次后仍维持在2.76 wt%。
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