【摘 要】
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目前,有机发光二极管(OLED)已经实现了产业化,相对于其它的显示设备,OLED具有自发光、低起亮电压、广色域、广视角和结构超薄等优势。而在产业化进程中,OLED的成本一直居高不下,严重限制其了发展。原因主要有两方面:其一,发光层材料的分子结构复杂,合成成本及提纯成本较高,而且有些前驱体材料也是价格不菲;其二,目前器件的制备工艺以真空蒸镀为主且大部分发光层均为掺杂结构,这无疑增加了工艺难度及生产成
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目前,有机发光二极管(OLED)已经实现了产业化,相对于其它的显示设备,OLED具有自发光、低起亮电压、广色域、广视角和结构超薄等优势。而在产业化进程中,OLED的成本一直居高不下,严重限制其了发展。原因主要有两方面:其一,发光层材料的分子结构复杂,合成成本及提纯成本较高,而且有些前驱体材料也是价格不菲;其二,目前器件的制备工艺以真空蒸镀为主且大部分发光层均为掺杂结构,这无疑增加了工艺难度及生产成本,另外真空蒸镀法难以生产大面积器件及柔性器件。基于此,本文通过简化分子结构及合成步骤来降低材料方面的成本,通过湿法工艺或非掺杂器件结构来避免发光层繁琐的制备过程,同时探讨分子结构与性能之间的关系,为未来分子设计提供一定的指导。以下便是本论文中基于以上设想所做的具体工作及创新:(1)在可通过溶液法制备器件的材料研究上,以9,9-二甲基吖啶(DMAc)为给体,并在受体二苯甲酮另一端连接十二烷氧基链来优化分子的溶解性,设计合成了一个结构简单的小分子材料M1,并以M1为重复单元合成了聚合物P1。经过相关的测试,证明了他们的热活化延迟荧光(Thermally activated delayed fluorescence,TADF)性质。其中,基于小分子M1的溶液法制备的蓝光器件在经过结构优化后最大外量子效率(external quantum efficiency,EQE)超过了20%。研究结果表明,在经过严谨的结构设计后,即便结构简单的分子也可具有优异的器件性能。(2)第二项工作中,我们利用苯乙酮代替二苯甲酮作为受体单元,给体单元除了咔唑外,也选择了给电子能力更强的吩噁嗪(PXZ)单元来进行对比研究,合成了两对小分子Cz Ph O、Px Ph O以及他们相关的均聚物PCz Ph O和PPx Ph O,并研究其构效关系。通过密度泛函理论(DFT)理论计算发现Cz Ph O的前线分子轨道并没有较好的分离,而Px Ph O由于吩噁嗪单元更强的给电子能力而使得其前线轨道分布定域,且ΔEST也更小,因此具备了TADF性能,为设计TADF分子提供了一定的思路。另外,基于聚合物PPx Ph O的溶液法器件表现出了最优异的性能,这也为设计可克服三重态-三重态湮灭(triplet-triplet annihilation,TTA)的均聚物提供了思路。(3)在非掺杂器件的研究中,以四苯基乙烯(TPE)、空穴传输基团咔唑(Cz)、电子传输基团苯并咪唑(PBi)为基本,对设计合成的三个材料TPE-n(n=1-3)以及对比材料Cz-PBi和TPE进行了研究。在实验过程中发现,TPE-2不仅具备了聚集诱导发光(aggregation-induced emission,AIE)效应,而且同时具备了双极传输效应,其相应的非掺杂器件也表现出了最优异的性能,最大EQE超出了荧光材料5%的理论限制。本工作在实现了高性能非掺杂OLED的同时也说明了AIE性质和双极传输性质对器件性能的影响,为分子设计及材料改性提供了思路。
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