【摘 要】
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上转换发光是一个非线性的光学过程,在这个过程中红外(IR)或近红外(NIR)波段的长波长激发转换为从紫外(UV)到红外区域的短波长发射。相比于传统发光材料,镧系掺杂上转换纳米粒子表现出长发光寿命、谱线尖锐、反斯托克斯位移大和抗光漂白等优异的光学特性。使用对生物组织透明的近红外辐射激发可以最大限度地减少背景荧光并提供良好的信噪比,在允许深层组织穿透的同时避免对生物样本的光损伤,这使得镧系掺杂上转换纳
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上转换发光是一个非线性的光学过程,在这个过程中红外(IR)或近红外(NIR)波段的长波长激发转换为从紫外(UV)到红外区域的短波长发射。相比于传统发光材料,镧系掺杂上转换纳米粒子表现出长发光寿命、谱线尖锐、反斯托克斯位移大和抗光漂白等优异的光学特性。使用对生物组织透明的近红外辐射激发可以最大限度地减少背景荧光并提供良好的信噪比,在允许深层组织穿透的同时避免对生物样本的光损伤,这使得镧系掺杂上转换纳米粒子特别适合作为生物传感、生物成像、药物释放和治疗等生物应用的光学材料。在此,我们研究了基于内滤效应设计的上转换荧光探针在可视化检测方面的应用,验证了通过便携式传感平台实现现场即时检测的可行性,并尝试了与水凝胶材料相结合制作可穿戴式设备以拓展应用范围。本论文的主要研究内容如下:(1)利用基于上转换的纳米传感器开发了一个便携式传感平台,用于在实时、现场条件下对化疗辅助用药美司那进行可视化定量监测。该纳米传感器由上转换纳米粒子(UCNPs)和乙基紫(EV)构成,其中UCNPs发出红光和绿光,而EV由于内滤效应(IFE)淬灭了绿光。美司那与EV静电吸附形成离子缔合物导致其褪色并打破了 IFE过程,从而导致绿光的恢复。通过荧光和比色的色度变化,该纳米传感器实现了对美司那的双读数检测,检测限(LOD)分别为26和48 nM。此外,还建立了一个高兼容性的传感平台,用于简便地测定美司那,其LOD为56 nM,实现了对美司那水平的可视化定量监测。利用该平台可以给美司那的剂量调整提供参考,这为临床上的药物检测提供了新的策略。(2)设计了一种基于上转换荧光探针的可视化水凝胶传感器用于体液中尿素的检测。得益于其近红外激发发光的特性,克服了检测时对外部条件的敏感性。该探针由上转换纳米粒子(UCNPs)和对二甲氨基肉桂醛(p-DMAC)组成,基于内滤效应(IFE)对尿素表现出多重颜色反应。所设计的探针被嵌入到三维多孔聚丙烯酰胺(PAM)水凝胶中,以制备得到水凝胶传感贴片。此外,还开发了一个3D打印制作的高度兼容的便携式传感平台与智能手机相结合,实现了尿素的实时快速定量分析。上转换荧光探针和水凝胶传感器的检测极限(LOD)分别低至14 nM和0.3 μM,展现了在不同场景下的实用性。所设计的传感器为检测体液中的生物标志物提供了一种方便和准确的传感策略,并有望发展成为提供疾病预警和临床诊断的即时检测(POCT)医疗设备。
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