UiO-66-NH2及其复合物的制备以及对化学战剂模拟剂的催化降解性能研究

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化学战剂(CWAs)是一类剧毒的物质,能给人类和环境造成巨大的灾难性后果。研究化学战剂及其模拟剂的催化降解对国防军事和公共安全具有重要意义。近年来,金属有机框架化合物(MOFs)由于具有多孔性,高比表面积以及结构与功能的多样性,在CWAs的毒解应用上引起了相关科研工作者的广泛兴趣。本文以一类稳定性非常好的MOF—UiO-66-NH2及其复合物为研究对象,研究了其制备方法及催化降解性能。主要的研究内容如下:(1)利用微波辅助溶剂热法实现了UiO-66-NH2的快速合成,并且使用了分子结构类似于配体2-氨基对苯二甲酸(NH2-BDC)的4-氟-3-甲酰-苯甲酸(FFBA)作为调制剂,通过改变FFBA与NH2-BDC的配比,制备了不同尺寸,相同缺陷度以及相同尺寸,不同缺陷度的UiO-66-NH2纳米粒子,首次直接讨论了单个尺寸或缺陷因素对UiO-66-NH2的催化化学战剂模拟剂O,O-二甲基-4-硝基苯基磷酸酯(DMNP)影响。(2)利用氨基对苯二甲酸和1,2,4-苯三甲酸作为桥联配体制备同时具有氨基和羧基功能团的MOF,并研究了在N-乙基吗啉溶液、聚乙烯亚胺溶液和去离子水三种不同的环境条件下对DMNP的催化降解性能,探讨了配体对粒子结构与性能的影响以及不同反应条件对其催化降解性能的影响。(3)在氨基硅烷偶联剂(N-[3-(三甲氧基硅基)丙基]乙二胺)与环氧基硅烷偶联剂(3-缩水甘油醚氧基丙基三甲氧基硅烷)的共同作用下,利用热还原法制备了具有多孔结构的3D rGO凝胶,并利用原位生长法在制备了3D rGO/MOF复合凝胶,研究了两种不同硅烷偶联剂对所得3D rGO凝胶、3D rGO/MOF复合凝胶的结构,以及对化学战剂模拟剂吸附及催化降解性能的影响。
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