负载型纳米TiO催化剂的制备及其在难降解有机废水处理中的应用研究

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该文从研制和改进催化剂材料入手,制备新型负载型纳米TiO<,2>催化剂,并在其结构表征和吸附性能考察的基础上,对对氯苯酚的降解开展了系统的研究.并通过对催化剂的改性来考察其对甲基橙染料废水降解效率的提高.采用常压金属有机物化学气相沉积(Metal Organic Chemical Vapor Deposition)技术在活性炭表面沉积构成纳米TiO<,2>催化剂.对该负载型纳米TiO<,2>催化剂进行表征,XRD图谱表明煅烧温度为773K时负载的TiO<,2>晶型结构为锐钛矿,873K时出现金红石相.TEM分析表明负载量为8%(wt)时负载的TiO<,2>颗粒的粒径为10~20nm;载体负载前后BET面积改变仅为6%,表明负载TiO<,2>后对活性炭结构影响不大.在光催化反应体系下,加入负载型TiO<,2>后降解对氯苯酚(4-cp),实验结果表明负载型TiO<,2>具有较高的光催化效率.由于TiO<,2>半导体的禁带宽度较大,且量子效率相对较低,对某些有机污染物(如甲基橙)光催化活性不明显.为改善负载型纳米TiO<,2>催化剂的性能,对采用MOCVD技术制备出的TiO<,2>/沸石催化剂,通过硝酸银溶液浸渍-紫外光照还原沉积的方法将银沉积在TiO<,2>表面,获得载银的改性TiO<,2>/沸石催化剂.通过对甲基橙光照降解的实验表明,光催化性能较改性前可提高1倍.最佳硝酸银浸渍液浓度为10<-3>M,此时该催化剂的光催化性能接近纳米TiO<,2>粉末(Degussa P25),但进一步提高硝酸银浸渍液浓度,催化剂光催化性能又降低.实验通过XRD和TEM对载银TiO<,2>/沸石催化剂的表征,进一步分析了其催化机理.对该催化剂对对氯苯酚(4-cp)的吸附行为进行了分析,发现催化剂对4-cp的吸附较好的符合Langmuir吸附等温方程,4-cp在催化剂上以表面单分子形式吸附.在紫外光照情况下对4-cp进行催化降解实验,并利用Langmuir-Hinshelwood动力学模型探讨了TiO<,2>/活性炭催化剂对4-cp的吸附行为和光催化降解之间的关系,求出4-cp降解反应速率常数K<,r>.实验结果显示暗吸附和光照吸附条件下的吸附常数K<,b>存在差异,发现在紫外光照条件下催化剂对4-cp的吸附明显增强,对4-cp的吸附不再完全是表面单分子吸附形式.
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