【摘 要】
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通过生物发酵和一系列化学方法可将木质纤维素转化为平台化合物糠醛和乙酰丙酸酯,其进一步的催化转化为实现石油及化石资源的替代利用提供了可能。本论文发展了两种新型的催化反应路径,将含有C=O或C=C等不饱和官能团的乙酰丙酸乙酯(EL)及糠醛(FAL)通过加氢催化分别转化为生物醚及四氢糠醇等两种重要的有机物,详细研究了催化剂组成,金属载体相互作用等因素对催化性能的影响,取得了以下结果:1.基于还原醚化思路
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通过生物发酵和一系列化学方法可将木质纤维素转化为平台化合物糠醛和乙酰丙酸酯,其进一步的催化转化为实现石油及化石资源的替代利用提供了可能。本论文发展了两种新型的催化反应路径,将含有C=O或C=C等不饱和官能团的乙酰丙酸乙酯（EL）及糠醛（FAL）通过加氢催化分别转化为生物醚及四氢糠醇等两种重要的有机物,详细研究了催化剂组成,金属载体相互作用等因素对催化性能的影响,取得了以下结果:1.基于还原醚化思路,以SiO2修饰的Pd/C为加氢催化剂,Beta为共催化剂,实现了对EL中羰基的还原醚化,在140 oC,1 MPa下,2.5Pd/SiO2-C和Beta共催化可得到产率为93%的4-乙氧基戊酸乙酯。动力学研究表明反应的历程可能是PdH物种催化形成缩醛中间体,后者进一步发生氢解反应得到最终产物。2.基于金属载体强相互作用效应,在SiO2表面制备了高度分散的TiOx物种,以此为载体制备了粒径约为5 nm的过渡金属Ni催化剂。得益于金属Ni与TiOx物种间的强相互作用,该催化剂实现了90 oC和1 MPa反应条件下固定床反应器中糠醛一步加氢制备四氢糠醇。催化剂表现出良好的活性及稳定性。通过对催化剂制备方法与构效关系的深入研究,发现TiOx制备过程中乙酰丙酮对钛源的可控水解至关重要,在乙酰丙酮作用下,适量钛修饰的镍硅催化剂表现出较高的糠醛加氢活性以及稳定性。
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