【摘 要】
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生物质因为其储量丰富、可再生的特点,得到了工业界和学术界的广泛关注。由生物质衍生的醚类及酯类化合物具有独特的物理和化学性质,在燃料添加剂、表面活性剂等方面得到了广泛应用,为部分替代化石碳资源提供了重要途径。本文围绕糠乙醚和γ-戊内酯这两种重要平台化合物的合成开展研究,通过酸碱载体负载Pd、Ru等纳米粒子的双功能化,获得了良好的催化性能。论文的第一部分工作制备了一系列粒径范围为2.2至28 nm的P
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生物质因为其储量丰富、可再生的特点,得到了工业界和学术界的广泛关注。由生物质衍生的醚类及酯类化合物具有独特的物理和化学性质,在燃料添加剂、表面活性剂等方面得到了广泛应用,为部分替代化石碳资源提供了重要途径。本文围绕糠乙醚和γ-戊内酯这两种重要平台化合物的合成开展研究,通过酸碱载体负载Pd、Ru等纳米粒子的双功能化,获得了良好的催化性能。论文的第一部分工作制备了一系列粒径范围为2.2至28 nm的Pd/Si O2催化剂,系统地研究了它们在糠醛醚化反应中的结构性质和催化性能,揭示了粒径对于C=C双键或C=O双键的过度氢化与醚化之间的竞争的影响。结果表明,大于3 nm的Pd纳米粒子更有利于一步还原醚化。并制备了一种Pd/ZSM-5双功能催化剂,该催化剂包含大于3 nm的Pd纳米颗粒,并在氨基有机硅烷存在下降低了分子筛酸度,成功地将直接醚化和还原醚化在一锅法中相结合,有效地将主要副产物糠醇转化为醚,同时抑制了其他副反应的发生。论文的第二部分工作通过沉积-沉淀法将Ru负载在MFI上,并通过进一步结晶将Ru包裹在MFI中,通过这种方法可以提高Ru的稳定性。此外,Ru@MFI在含有Mg（NO3）2的溶液中进行水热反应,包覆一层花瓣状的Mg3Si4O9（OH）4,在引入碱度的同时实现Mg和Ru的空间分离。降低Mg对Ru活性中心的抑制作用,实现温和条件下乙酰丙酸酯高效制备GVL。
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