二氧化碳是主要的温室气体之一,温室气体的过度排放会带来一系列环境问题,如冰川融化,海平面升高,以及全球气候变暖等。为了减缓CO₂的排放,对CO₂进行高效捕集、封存和利用,被认为是最有效、可行的方法之一。在目前已知的CO₂分离、捕获方法中,固体材料吸附法被认为是最有前途的方法之一,其优点有设备投资成本低、操作简单、能耗低、吸附剂再生容易、无设备腐蚀问题等。制备具有高效CO₂吸附性能的吸附剂为实现此方法的关键。通常使用的固体吸附剂包括沸石分子筛、硅基材料、碱金属碳酸盐材料、有机金属骨架（MOFs）和碳质多孔材料等。其中,碳材料由于制备方法简单,制备成本低,稳定性高,容易再生,孔结构可调,疏水性好,被认为是最有前途的固体吸附剂。为了获得低成本,高性能的多孔炭材料,本文选择商用酚醛树脂作为碳前体。采取三种合成策略获得氮掺杂多孔炭吸附剂,对所得吸附剂进行了详细的表征,并对其CO₂吸附性能进行详细分析,结合各种表征结果探究其CO₂吸附机理。具体研究结论如下:1、以商用酚醛树脂为制碳前驱体,采用炭化-尿素氮化-KOH活化的方法合成吸附剂。实验中,通过改变碱炭比（2:1,3:1,4:1）和活化温度（600°C,650°C,700°C）获得一系列具有不同孔隙结构和表面化学性质的氮掺杂多孔炭吸附剂。通过SEM,TEM,XRD和XPS表征制备的多孔炭材料,同时测试其在1bar,25°C和0°C条件下的CO₂吸附性能。研究发现,该系列掺氮多孔炭在总压为1bar,温度为25°C和0°C时,分别具有3.30⁴.61mmol/g和5.32⁷.13mmol/g的CO₂吸附能力。通过碱炭比3和活化温度600°C时获得的样品（RUK-600-3）在该系列样品中具有最大的CO₂吸附量。研究表明,样品的超微孔体积、氮含量、孔径尺寸及超微孔的孔径分布共同影响了该材料的CO₂吸附性能,其中样品的超微孔体积和氮含量起决定作用。除了高的CO₂吸附能力外,该系列样品还具有很多其他优点,如:快速吸附动力学,良好的循环稳定性,高CO₂/N₂选择性,适中的等量吸附热、优良的动态CO₂捕获能力等。这些优异的性能表明基于酚醛树脂的氮掺杂多孔炭吸附剂在捕集分离CO₂方面有一定的应用前景。2、为了进一步简化合成流程以降低吸附剂的制备成本,在这一部分研究中,将上述的炭化和尿素氮化两个步骤合并为一步反应,即在氮气气氛下处理树脂和尿素的混合物,实现了炭化和氮掺杂一步化。接下来,用KOH活化造孔以得到一系列具有不同孔结构和表面化学性质的多孔炭吸附剂。研究表明,采取此方法得到的吸附剂具有发达的孔结构和丰富的氮含量。更为重要的是,该系列吸附剂在1bar,25°C和0°C条件下,最大CO₂吸附量分别为5.01mmol/g和7.47mmol/g,高于采用传统的炭化-氮化-活化方法获得的样品。通过分析可知,样品的超微孔孔容,孔径尺寸,孔径分布和氮含量对其CO₂吸附能力具有协同作用。其更为简单的制备方法和更优异的CO₂吸附性能使该系列氮掺杂多孔炭在分离捕集CO₂方面的应用前景大大增加。3、虽然在以上的研究中制得的氮掺杂多孔炭具有优异的CO₂吸附性能,但在制备过程中需要KOH作为活化剂。KOH具有极强的腐蚀性,其腐蚀性随着温度升高而增加,通常会损坏反应器,阻碍其工业应用,因此迫切需要找到其他有效的活化剂来替代它。在这一部分研究中,氨基钠被选用为活化剂。氨基钠具有高碱性和强亲电性能,它可以在较低的温度下（400⁵00°C）有效的活化造孔。同时,氨基钠也是有效的氮化剂,并且可以通过一步反应制备具有高度发达的超微孔结构的掺氮多孔炭吸附剂。在该部分研究中,通过改变氨基钠的用量(氨基钠与炭化树脂质量比分别为（1:1、2:1、3:1、4:1）和活化温度（400°C、450°C、500°C）获得一系列具有不同孔隙结构和氮含量的多孔炭样品。对这些掺氮多孔炭样品做详细表征,并测试其CO₂吸附能力。结果表明,在1bar,25°C和0°C条件下,碱炭比为3,活化温度为450°C时获得的样品（RN-450-3）具有该系列样品中最大的CO₂吸附量,分别为4.64mmol/g和7.13mmol/g。据我们所知,此吸附量高于任一在不使用KOH为活化剂和反应温度低于500°C时获得的多孔炭材料。此外,这些由氨基钠直接活化得到的掺氮多孔炭吸附剂还具有快速的吸附动力学性能,良好的循环稳定性,高CO₂/N₂选择性,适中的等量吸附热以及优良的动态CO₂捕获能力等优点。这表明它在CO₂的分离和捕获方面具有很大的应用前景。