介孔MgO负载Ni催化剂催化水蒸气重整苯酚制氢

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wajohn
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本文制备出具有高比表面积、活性组分Ni颗粒均匀分布的,介孔MgO负载的Ni催化剂,并利用此催化剂催化水蒸气重整生物质油模型物─苯酚制取氢气。利用浸渍法和共沉淀法制备出四种不同的NiO-MgO固溶体。其中,利用普通MgO和介孔MgO浸渍制备的固溶体标记为NiO/M和NiO/Mm;利用常规共沉淀和水热共沉淀制备的固溶体标记为NiO-M和NiO-Mm(介孔NiO-MgO固溶体)。利用XRD,N2吸附/脱附,H2-TPR以及TEM等手段,分别对这几种固溶体进行了表征测试。并对还原后所得的Ni-M,Ni-Mm,Ni/M以及Ni/Mm四种Ni基催化剂,进行了催化水蒸气重整苯酚制氢反应的研究。利用XRD,TG以及TEM等技术,对反应后的催化剂进行了表征。固溶体表征结果表明,采用介孔MgO为载体浸渍制备的NiO/Mm,具有最高的比表面积(60.6 m~2/g)和最大的孔径(10.1 nm),且其比表面积是采用普通MgO为载体制备的NiO/M(29.1 m~2/g)的2.1倍。此外,在还原后的Ni/Mm催化剂上,金属Ni粒子分布均匀,分布范围在5~6 nm之间。水蒸气重整苯酚结果表明,与其他方法制备的催化剂相比,Ni含量为15.8 wt%的Ni/Mm催化剂,表现出最高的催化活性和稳定性。在T=450 oC,液体流速为5.2 mL/h,S/C=20 mol/mol的条件下,苯酚的转化率可达87.3%,氢气的选择性为89.7%,氢气的产率为54.7%。比相同Ni含量的非介孔Ni/M催化剂上氢气的选择性和产率,分别提高了29.3%和33.4%。此外,反应15 h后,Ni/Mm催化剂上氢气的选择性和氢气的产率稳定在82.1%和49.5%。反应后催化剂的表征表明,反应15 h后,Ni/Mm催化剂仍然保持着介孔结构,并且催化剂上Ni颗粒的大小基本保持不变。另外,催化剂表面上没有明显的积碳或者碳须生成。综上,在所制备的四种催化剂中,以介孔MgO为载体,利用浸渍法所制备的Ni基催化剂,在水蒸气重整苯酚制氢中,具有最高的催化活性和稳定性。
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