硫化铅/硫化铜核壳结构量子点的制备及其应用研究

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硫化铅(PbS)量子点具有量子尺寸效应和量子限域效应,控制尺寸大小可以调节其在近红外波段的吸收范围,此外它还具有较大的激子玻尔半径和较窄的禁带宽度,因此PbS量子点在太阳能电池、光电探测器、发光二极管等光电器件领域存在巨大的应用前景。目前,制备PbS量子点最常用的方法是热注入法,使用的硫源通常为六甲基二硅硫烷、硫代乙酰胺或硫粉。六甲基二硅硫烷成本昂贵且反应条件需要严格控制,不适合规模化生产;以硫粉制备的PbS量子点吸收的近红外波长较长,不适合用于太阳能电池,因此目前使用最广泛的硫源为硫代乙酰胺,但是该原料制备的PbS量子点粒度分布较宽,性能有待提高。论文采用超重力技术制备PbS量子点,并用硫化铜(CuS)对PbS量子点进行表面钝化形成核壳结构,将量子点应用于太阳能电池,研究制备工艺条件对PbS量子点及PbS/CuS核壳量子点的形貌、粒度分布、光学性能及应用性能的影响。主要研究内容和结论如下。以氯化铅为铅源,硫代乙酰胺为硫源,油胺为表面活性剂兼溶剂,采用超重力反应沉淀法制备了 PbS量子点。研究制备工艺条件对PbS量子点形貌、粒度分布和光学性能的影响,确定了较优的工艺条件为:RPB转速为1500 rpm;RPB反应时间为5 min;RPB反应温度为60℃;Pb2+前驱体制备温度为130℃;S2-前驱体制备温度为40℃;铅硫比为3:1。制备的PbS量子点为立方晶体结构且结晶性良好,平均尺寸为4.1 nm,形貌均一,分散性好。与传统搅拌法制备的PbS量子点相比,超重力法制备的PbS量子点粒度分布窄,稳定性好,表面缺陷少;此外,用超重力法合成的PbS量子点所制备的太阳能电池具有更高的开路电压和填充因子,能量转换效率提高了 22.2%。以氯化铜为铜源,在超重力旋转床中对PbS量子点进行了阳离子交换,制备了 PbS/CuS核壳结构的量子点,并应用于太阳能电池。研究制备工艺条件对PbS/CuS核壳量子点光学性能及应用性能的影响,确定了较优的工艺条件为:Cu2+添加量为20%;反应时间为5 min;Cu2+前驱体浓度为0.6mol/L;RPB转速为2000rpm;反应温度为室温(25℃)。PbS/CuS核壳量子点的平均尺寸为4.1 nm,产物分散性好,形貌均一,纯度高。PbS/CuS核壳量子点太阳能电池的开路电压、短路电流、填充因子均比PbS量子点太阳能电池高,能量转换效率提高了 74.2%,表明CuS壳层的钝化改善了 PbS量子点的表面缺陷,有效地提高了材料的光学性能,进而提高了应用性能。
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