论文部分内容阅读
本文以硝酸铜、硝酸镍、硝酸铝、氢氧化钠、碳酸钠为原料,采用共沉淀方法在一定条件下合成CuNiAl-LDHs,焙烧后制得高分散型含铜复合金属氧化物催化剂。采用X射线衍射、扫描电镜、红外光谱分析仪及热重-热差分析仪等手段CuNiAl-LDHs和含铜复合金属氧化物的晶体结构、表面形貌、化学结构、热稳定性等性质进行了表征。以苯酚废水COD去除率为表征参数,研究高分散复合金属氧化物催化二氧化氯氧化苯酚的性能,考察了反应条件对催化氧化性能的影响。具体内容如下:1)采用共沉淀法合成CuNiAl-LDHs,并研究原料配比、反应pH和晶化时间等因素对水滑石结构的影响,通过XRD表征证明nCu:nNi:nAl=1:3:2、pH值为8-10和晶化时间6h为制备水滑石前体的适宜条件;通过FT-IR表征证明碱性共沉淀法生成了含有OH-、CO32-、H2O的类水滑石化合物;通过SEM表征可知CuNiAl-LDHs具有明显的层柱状结构,晶相单一,结构规整。2)采用CuNiAl-LDHs前体焙烧法制备含铜复合金属氧化物,研究了焙烧温度,焙烧时间等因素对复合金属氧化物结构的影响,由XRD分析表明:焙烧温度对活性中心分散影响较大;焙烧温度对比表面积有影响;由TG-DTA分析表明:CuNiAl-LDHs的失重分为两个阶段,阶段一在200℃以下是层间水及结合水的蒸发,阶段二在200-400℃是失去层间阴离子(CO32-)及羟基水。3)以模拟苯酚废水为研究对象,研究含铜复合金属氧化的催化性能,考察催化剂制备条件对COD去除率的影响,得出当LDHs在摩尔配比为nCu/nNi/nAl为1:3:2、pH值为8-10、晶化时间为6h、焙烧温度为600℃、焙烧时间为6h时制备的复合金属氧化物催化二氧化氯氧化苯酚废水的COD去除率最好,可以达到65.7%。4)研究二氧化氯催化氧化苯酚废水的反应条件对苯酚废水COD去除率的影响,当催化剂投加量为3g/L、反应温度为室温(20℃)、反应时间为60min、反应pH为7时苯酚废水的COD去除率较高,达到65.8%。5)考察了LDHs-600的稳定性,得出当催化剂重复应用8次时COD去除率在60%以上。6)对二氧化氯催化氧化苯酚废水做动力学研究可知:此反应为一级动力学反应。