光合细菌外周捕光天线复合体LH2中相干传能的超快光谱研究

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现代科学研究尤其是超快光谱研究表明,光合原初过程中能量及电荷传递具有极高的量子产率(95%),光合作用涉及光能的吸收和传递,原初光激发诱导的电荷分离及电子的定向传递,跨膜质子输运和质子梯度的建立以及推动后续化学反应的相关化学势和电势的形成。英国科学家Cogdell等确定了由红假单胞菌Rhodopseudomonas Acidophila中提取的外周光合天线色素蛋白复合体LH2的晶体结构。对其B850环的能量传递研究表明,B850环内的能量传递效率更是大于95%。而与红假单胞菌相似的不产氧光合细菌球形红细菌Rhodobactersphaeroides的晶体结构和B850环内的传能的方式并没有被实验证明。由于传能过程的理论时间小于30fs并以相干传能方式传递,并且B850叶绿素环的吸收光谱为850nm,因此在研究这种传能系统之前,我们需要制备超短脉冲光源及验证该设备的激发相干态波包能力。  超快光谱技术是随着超短激光脉冲技术的迅猛发展及人们对超快现象的研究而产生的。利用超短激光脉冲作为激发、探测的手段,通过测量瞬态光谱及其随时间的变化,而实现对原子、分子的瞬态效应和过程的研究。近年来广泛应用于超快激光应用中的的非共线光参量放大技术,通过实现群速度匹配,可有效的加宽飞秒光参量放大的增益带宽,从而达到激光频率变换和脉宽压缩的目的。  论文开展了以下几方面的工作:  (1)搭建了简并态输出NOPA(泵浦光400nm,信号光及闲频光输出皆为800nm),利用改装的非对称干涉仪分别对简并态输出NOPA(泵浦光400nm,信号光及闲频光输出皆为800 nm)中的泵浦光、信号光以及闲频光的脉冲光束波前倾斜进行了测量,并且证明了三光束在参量放大过程时的波前关系,即信号光及闲频光的波前受泵浦光波前控制,在非线性光学晶体中和泵浦光波前保持一致。  (2)搭建了非共线参量放大器(NOPA),产生脉宽约20fs,调节范围从450nm-1300nm信号光的脉冲光输出。并运用CCD探测的瞬态吸收探测技术对Oxazine荧光染料样品进行探测,观测到了冲击拉曼激发导致的振动量子拍频现象,为LH2叶绿素B850的相干传能探测打下基础。  (3)应用25fs脉宽,850nm波长输出的NOPA对光合膜蛋白外周天线LH2体系中的叶绿素B850环进行相干激发传能的研究,结果表明25fs脉宽能够对B850进行相于激发,并观测到半个周期(35飞秒)的激发态波包运动。  (4)利用光谱多道锁相放大技术,搭建了多波长垂直和水平偏振各向异性衰减同步探测系统,确定相干激发初始态各向异性系数为0.1,非相干激发初始态各向异性系数为0.35。
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