【摘 要】
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水力压裂是页岩气开采的一种重要手段,然而在压裂作业过程中产生的含有大量复杂有机污染物的返排液若不经适当处理而直接外排会造成严重的环境污染问题,因此返排液的有效处理是页岩气勘探开发面临的主要挑战之一。纳米二氧化钛诱导的光催化作为一种绿色高效环保技术,在压裂返排液的处理上表现出巨大的潜力。本文利用C掺杂与颗粒固定化相结合的手段对纳米TiO2进行复合改性,以解决材料难以回收和太阳光利用率低的问题,通过吸
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水力压裂是页岩气开采的一种重要手段,然而在压裂作业过程中产生的含有大量复杂有机污染物的返排液若不经适当处理而直接外排会造成严重的环境污染问题,因此返排液的有效处理是页岩气勘探开发面临的主要挑战之一。纳米二氧化钛诱导的光催化作为一种绿色高效环保技术,在压裂返排液的处理上表现出巨大的潜力。本文利用C掺杂与颗粒固定化相结合的手段对纳米TiO2进行复合改性,以解决材料难以回收和太阳光利用率低的问题,通过吸附-光催化实验评价优选出的复合光催化剂对返排液的处理效果,主要研究内容与结论如下:(1)以硅藻土为载体、四氟化钛为钛源、葡萄糖为碳源,采用水热合成法和焙烧的方式制备了纯硅藻土@TiO2(STO-3)和系列C-硅藻土@TiO2(CSTO-1~CSTO-4)复合光催化剂,通过XRD、UV-vis、FESEM、EDS和FI-TR等分析手段对样品的物化性能进行了表征。结果表明,锐钛矿型TiO2纳米颗粒较为均匀地负载在硅藻土上,碳以Ti-O-C键的形式进入TiO2晶格间隙间,掺杂后的TiO2晶粒尺寸在28.64~31.38nm之间,系列C-硅藻土@TiO2均较纯硅藻土@TiO2对可见光的吸收能力有了明显提高,证明了复合光催化剂的成功制备。(2)常规水质分析和GC-MS分析表明该区块页岩气压裂返排液中有机物种类主要为烷烃类和醇酯类,表现出高COD、高TDS等特点。将得到的复合光催化剂用于吸附-光催化处理页岩气压裂返排液,以COD去除率为评价标准,通过单因素控制变量法研究了每一种复合光催化剂的暗吸附能力以及C掺杂比例、光源、光催化剂浓度、pH值和光照反应时间等参数对降解效果的影响,并对优选出的光催化剂进行综合性能评价。实验结果表明,最佳的C掺杂比例为摩尔比C:Ti=20%,在最优反应条件下其COD去除率为91.2%,COD出水浓度符合国家石油化工污水一级排放标准,返排液反应前后的GC-MS图谱证明所有难降解污染物在可见光照射下都以相对较高的效率被降解。循环实验结果表明CSTO-4易于回收再利用,并且多次使用后仍然具有稳定的光活性,具有较强的实际应用意义,另外该实验结果表明煅烧能有效的恢复光催化剂的活性。
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