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近30年来,我国工业高速发展伴随粗放的管理模式,导致京津冀城市群区域大气复合污染日趋严重,呈现出大气细颗粒物(PM2.5)与臭氧(O3)浓度“双高”的区域性污染特征。大气重污染过程频发,影响首都北京及整个京津冀国际形象和广大公众身心健康及生态环境可持续发展。近十几年来,北京实施了一系列大气污染调控措施,使得煤烟型污染明显好转,近地面大气中SO2、PM10和TSP等污染物浓度显著下降。为保障北京2008年夏季奥运会的召开,实现绿色奥运的梦想,京津冀区域不遗余力地进行了最大力度的大气污染协同控制,成功地实现了京津冀城市群空气质量短期达标。然而,区域临时性强制控制措施难以常态化,伴随北京奥运的结束,京津冀区域大气污染“瞬间”反弹。随着后奥运时期的到来,京津冀区域经济协同发展与空气质量改善之间的矛盾越演越烈,寻求区域大气污染联合防控机制与具体措施也显得更加紧迫。 本文通过分析研究2009-2011年京津冀区域25个站点联网观测的大气污染指标性污染物(SO2、NO、NO2、CO、O3、PM2.5和PM10)在线观测数据,阐述了京津冀区域大气污染现状,揭示了区域大气污染的时空变化特征;综合分析奥运前后京津冀区域大气污染变化情况,评估了奥运临时管控措施的有效性和局限性;利用多站点颗粒物分级采样-化学成分分析数据,对大气颗粒物主要化学成分进行了质量重构,并利用PMF模型对京津冀区域4个典型城市和一个背景区域站点的大气颗粒物进行了来源解析;此外,分析了京津冀区域夏季O3生成敏感性及可能的消减措施;最后从技术和战略层面提出了区域污染的控制策略及减排措施建议。主要研究结果如下: (1)京津冀区域大气污染现状 2009-2011年,京津冀区域SO2、NOx、O3和O3max年均浓度分别为14、35、24和47ppbv,PM10和PM2.5分别为147和71μg/m3。以国家GB3095-2012二级标准为依据,SO2日均浓度超标率高的站点为河北西南地区的保定、河间和石家庄,石家庄最高达18%;21个平原地区的站点NO2日均浓度超标,固城最高达15%。O3日小时最大浓度各站点均有超标,北京及近周边区域最为严重,香河站最高达20%。各站点O3超标时段主要集中在夏季。京津冀区域颗粒物污染严重,PM10日均浓度超标率为14~55%,PM2.5日均浓度超标率为12~71%,所有季节均有超标现象。京津冀区域大气首要污染物全年为颗粒物,而夏秋季节则时常出现PM2.5和O3污染“双高”现象。 (2)京津冀区域大气污染时空分布特征 一次排放污染物SO2、NOx和PM10浓度冬季最高、夏季最低;二次污染物O3浓度夏季最高、冬季最低,而既有一次排放又有二次生成的细粒子PM2.5浓度则冬夏高,春秋低。日变化特征为:NOx、PM10和PM2.5在交通高峰时段出现峰值;二次污染O3峰值则出现在午后14:00左右。北京城区中午时段出现最强对流传输,往往造成近地面大气SO2出现峰值。 北京周边区域大气中的SO2浓度高于北京市区,NOx浓度北京高于周边。北京城市大气PM10浓度下降,但其中PM2.5的比例持续上升,而周边大气PM10污染依然严重,表现出PM2.5-10粒径段的粗粒子在PM10占有较大比例;河北西南部和东部地区煤烟型污染仍然严重,伴随着逐年上升的油气型污染;北京及近周边地区煤烟型污染得了到有效控制,但光化学污染表现出更加严重的态势。天津市煤烟型和油气型污染物排放强度最高,但其有利的地理位置和气象条件,导致其本地颗粒物和光化学O3污染表观为时常低于河北和北京。 (3)奥运调控措施评估 分析对比了奥运前后与奥运期间的污染物浓度变化,2008年夏季奥运期间,北京及周边地区各污染物均有大幅度降低,北京地区SO2和NOx降低幅度分别为79%和54%,各个站点O3和PM2.5降低幅度在20%-40%。奥运临时管控措施成效显著,特别是脱硫措施的有效实施使区域大气SO2浓度相对奥运之前大幅度降低,并且奥运后期没有出现显著回升。但NOx、O3和PM2.5与奥运期间相比均有显著反弹,但较奥运前相比有小幅度降低。 (4)化学成分分析与源解析 化学平衡法重构大气PM2.1中化学成分(不考虑未解析)的平均含量依次为:二次无机盐(35.7%)>有机物(29.4%)>矿物尘(18.4%)>建筑尘(6.8%)>海盐(5.0%)>重金属(2.3%)=元素碳(2.3%); PM9中化学成分(不考虑未解析)的平均含量依次为:矿物尘(29.4%)>二次无机盐(27.1%)>有机物(25.5%)>建筑尘(9.0%)>海盐(5.0%)>重金属(2.0%)>元素碳(1.8%);TSP中:矿物尘(33.3%)>二次无机盐(24.3%)>有机物(24.2%)>建筑尘(9.7%)>海盐(4.9%)>重金属(1.9%)>元素碳(1.6%)。细颗粒物PM2.1中的主要成份为水溶性无机盐和有机物,水溶性无机盐中硫酸盐、硝酸盐和铵盐的总和往往超过70%,显示出SO2、NOx和NH3污染气体排放量仍高居不下。 PMF模型对北京、天津、唐山、保定和兴隆5站点大气PM2.1源解析结果表明:北京大气PM2.1源贡献前三位依次是燃煤、机动车和餐饮,三者之和达到57%;天津前三位排放源依次是燃煤、机动车和工业,三者之和达54%;保定前三位依次是燃煤、机动车和工业,其中燃煤贡献超过40%;唐山前三位依次是燃煤、机动车和餐饮,三者之和达55%;区域本底兴隆PM22.1排放源贡献前三位依次是燃煤、机动车和扬尘,三者之和达65%。 (5)控制策略和建议 应对国家重大活动、重要国际会议或是重要体育赛事,保障空气质量短时间段内达标,可通过暂时减少或停止污染企业生产和减少机动车的出行量,使污染物排放量降低来实现;空气质量长期改善或是彻底解决大气污染问题,则需要源头控制减排,调整工业产业化结构以及城市布局,深化企业管理,燃煤真正做到脱硫脱硝除尘,提高机动车燃油品质,从政策和管理上进行创新,实施区域联防联控以及多种污染物协同控制。(一短一长) 对于区域O3超标,京津冀排放的两大前体物均已过量,整个区域需要大幅度消减NOx和VOCs的排放量才有可能对区域臭氧污染有所控制。