【摘 要】
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航空业的迅速发展带来了航煤燃料需求量的增大,因而以可再生生物质为原料制备生物航煤的路线备受关注。传统生物航煤的生产工艺利用两段加氢的“碳原子的裁剪”技术。为了解
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航空业的迅速发展带来了航煤燃料需求量的增大,因而以可再生生物质为原料制备生物航煤的路线备受关注。传统生物航煤的生产工艺利用两段加氢的“碳原子的裁剪”技术。为了解决传统工艺存在的氢耗严重、碳损严重、缺少芳烃等问题,我们从源头上创新,发展了一步法无氢条件下用非硫双金属催化剂将油脂与萜烯共活化制备高品质航空煤油的“碳原子的拼接”路线。萜烯原位产生的氢气,可以催化转化油脂加氢脱氧,且由萜烯所产生的C7-C15的烃类和C10芳烃掺入油脂产生的烃类碳链(主要为C17的烷烃),可以调节生物航煤具有合适的碳链长度和芳烃组分。对于设计的双生物质合成生物航煤燃料的路线,从研究萜烯的脱氢入手,调节了萜烯脱氢催化剂的载体酸性以及反应体系的气氛来获得溶剂的最大限度地脱氢,实现芳烃产物选择性的最大化;同时还采用HSC反应程度计算和Matlab数学工具模拟对柠檬烯脱氢芳构化过程的机理进行了合理的推测;随后再进一步研制了负载型多功能双金属Pd-Ni/HZSM-5催化剂,考察了其在低压氢气(2 bar)下脂肪酸与柠檬烯共催化的反应性能,提出了内部氢循环的反应机理,阐明了载体的孔道效应、酸性浓度、以及金属与载体的相互作用对催化反应体系的影响;最后实现了由两种生物质在无氢条件下的共活化生成类生物航煤组分的绿色过程,通过关联气液相产物组分与催化剂物化性质,提出了原料和溶剂各自合理的反应路径。综上,我们开发了一条全新的由两类可再生生物质(油脂和萜烯)无氢条件下采用双金属催化剂共活化一步法产生生物航煤的技术路线,同时阐明了反应机理。因而,开发的方法简单、绿色高效、且原子经济性高,所制得的高品质的生物航煤也更为清洁绿色。
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