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石墨烯具有优异的透光性和导电性,并且强度高、耐弯折性好、化学性质稳定,不仅可以替代现有器件中的铟锡氧化物(ITO)透明电极解决其成本、稳定性等问题,而且在未来的柔性光电器件中具有广阔的应用前景。但是,石墨烯相对较高的电阻、较低的功函数及其与其它功能层相容性较差等问题制约了其在光电器件中的应用。迄今,已发展出多种方法来改善石墨烯薄膜的这些性能,如化学掺杂、硼原子取代石墨烯晶格中的碳原子以及与高导电的碳纳米管和银纳米线复合等。但是,这些方法多数集中在提高薄膜的导电性,很难同时兼顾功函数和相容性,而且很多情况下,改性后薄膜的性能并不稳定。 本研究中,利用氧化石墨烯(GO)具有较好浸润性、较高功函数以及对石墨烯(G)具有稳定掺杂的作用,提出了构筑GO/G垂直异质结构,提高透明电极的综合性能,并探索了其在柔性有机发光二极管(OLED)中的应用。发展了臭氧处理的方法,通过直接氧化三层石墨烯薄膜的顶层制备了GO/G垂直异质结构透明电极。相比于原始的三层石墨烯电极,GO/G异质结构电极的透光性和功函数明显提高。虽然导电性没有变化,但与原始的两层石墨烯相比,电阻大大降低,而且具有非常好的稳定性。更重要的是,异质结构电极与空穴注入层的相容性也得到了明显的改善,可以在电极表面获得非常均匀平整的MoO3空穴注入层。利用这种异质结构电极,组装了红、绿、蓝、白等多种颜色的柔性有机发光二极管,所得器件的效率均高于ITO和石墨烯电极的结果。其中,磷光绿光器件的最大电流效率和功率效率分别达到了82.0 cd A-1和98.2 lm W-1,比石墨烯器件的效率分别高出了36.7%和59.2%,比ITO器件的效率分别高了14.8%和15.0%,是已报道的石墨烯基有机发光二极管中最好的结果之一。 此外,这种异质结构电极具有非常好的柔韧性和稳定性。在~1.7cm的曲率半径下反复弯折10000次后,电阻值仅增加了8.9%;并且在室温下保存数月,其透光性和导电性均不变,远高于化学掺杂电极的稳定性,对获得高稳定性器件具有重要意义。GO/G垂直异质结构透明电极优异的综合性能有望促进石墨烯在下一代高性能柔性和可穿戴光电器件中的广泛应用。