氨氮和锰是我国地表水中的重要污染因子。对饮用水地表水源中氨氮和锰的去除,是当前我国饮用水安全保障领域所急需解决的重要问题。本课题以近年来新开发的,区别于传统生物法和物理化学法的化学催化氧化法为基础,研究了复合锰氧化膜对地表水中氨氮/锰的去除特性,开发了地表水中氨氮/锰去除的新工艺。主要研究成果及结论如下:(1)提出了保持氧化膜活性的方法。在处理地表水厂沉淀池出水时,氧化膜对水中氨氮的去除活性逐步下降,而通过向水中投加磷酸盐,可保持其活性。根据地表水水温的变化,可控制磷酸盐投加量在5～30μg/L之间,当水温在14℃以上时磷酸盐可间歇投加,以保持氧化膜对氨氮的去除活性。对水源水进行直接处理时,则无需投加磷酸盐,滤料对氨氮的去除活性也可以长期保持。不投加磷酸盐条件下,氧化膜对锰的去除活性可长期保持,并且随着运行时间的推移氧化膜活性会进一步增强。(2)确定了地表水条件下氨氮和锰去除的主要影响因素及工艺条件。影响氧化膜对地表水中氨氮和锰去除的主要因素包括溶解氧、pH、水温、浊度等。夏季和秋季,氧化膜活性较高,限制氨氮去除的主要因素为水中溶解氧浓度,同时可将复合锰氧化膜活性滤料与普通滤料联用,以节约成本。冬季,通过增加滤层厚度、底部充氧等措施,可实现对浓度为3.0 mg/L以上氨氮的去除。季节性锰污染条件下,氧化膜可有效同步去除夏季地表水中的氨氮和锰;秋季和冬季,当水温低于13℃时,滤柱出水锰浓度逐步超标。持续性锰污染条件下,即使水温低至5.5℃,氧化膜依然可以有效同步去除水中的氨氮和锰。(3)探明了氧化膜活性衰减的原因,阐明了磷酸盐保持其活性的机理。通过SEM、EDS、XPS等手段,对不同水质条件下氧化膜形貌、元素种类和化学形态的变化进行分析比较,发现地表水厂混凝沉淀过程中残留的铝与氧化膜中的Mn(Ⅳ)所连的氧或羟基发生化学作用,占据了滤料表面活性位,导致氧化膜活性的下降。投加磷酸盐后,氧化膜表面铝含量下降了 60.53%,化学催化活性为不投加磷酸盐条件下的2.07～2.15倍。通过对磷酸盐和铝的转化过程进行分析,发现所投加的磷酸盐会与水中的铝元素优先结合,抑制铝与氧化膜的结合过程,起到保持氧化膜化学催化活性的作用。(4)进一步明确了氧化膜催化氧化去除水中氨氮的机理。通过红外光谱等手段,进一步阐明了复合锰氧化膜催化氧化去除水中氨氮的机理。一方面,氧化膜表面为弱酸性,其表面羟基在水中失去质子,使得氧化膜表呈负电性,易于与水中铵根离子结合。另一方面,由于锰元素为过渡族元素,具有多变的价态,以及氧化膜中存在的Ca2+、Mg2+等掺杂离子和氧空位会在氧化膜不同区域形成准自由空穴或准自由电子,可以对氧化物表面结合的铵根离子和溶解氧分子进行活化并促使氧化反应的进行,最终将水中的氨氮氧化为硝酸盐。