【摘 要】
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Mg2Si1-xSnx基热电材料具有原料蕴藏丰富、价格低廉、无毒无污染等优点,是热电材料界广泛关注的一类中温区（500～900 K）热电材料。然而,该材料体系在实现商业化应用过程中仍然面临着一些问题和挑战,其中包括:由于Mg元素较大的反应活性和较高的饱和蒸气压导致的材料制备工艺复杂、耗时长的问题;Mg2Si1-xSnx材料断裂韧性和弯曲强度较低的问题。本论文针对上述两个问题,采用一次固相结合热压的
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Mg2Si1-xSnx基热电材料具有原料蕴藏丰富、价格低廉、无毒无污染等优点,是热电材料界广泛关注的一类中温区（500～900 K）热电材料。然而,该材料体系在实现商业化应用过程中仍然面临着一些问题和挑战,其中包括:由于Mg元素较大的反应活性和较高的饱和蒸气压导致的材料制备工艺复杂、耗时长的问题;Mg2Si1-xSnx材料断裂韧性和弯曲强度较低的问题。本论文针对上述两个问题,采用一次固相结合热压的工艺制备Mg2(Si0.3Sn0.7)0.99Sb0.01固溶体,并通过同时复合氧化石墨烯（GO）和多壁碳纳米管（CNT）两种纳米相的方法来提升Mg2(Si0.3Sn0.7)0.99Sb0.01固溶体的力学性能。论文的主要研究内容和成果如下:采用一次低温固相与热压烧结相结合的方法制备了Mg2(Si0.3Sn0.7)0.99Sb0.01固溶体。尽管一次低温固相反应的主要产物是Mg2Si,Mg2Sn和Mg2Si1-xSnx的混合物,但这些产物在热压烧结过程中发生进一步反应。本文通过巧妙地控制热压温度,使部分富Mg2Sn相在热压过程中转化为液相,加速了物质传输进程并提升了样品组分的均匀化程度和致密度。与传统两步固相结合烧结技术制备镁硅锡基材料的方法相比,本方法简化了制备过程并一定程度上缩短了材料的制备时间,所制备的样品表现出良好的热电性能和力学性能,其热电优值ZT在673K达到1.37,室温抗弯强度和断裂韧性分别达到74 MPa和0.64 MPa m1/2。在Mg2(Si0.3Sn0.7)0.99Sb0.01材料中同时引入氧化石墨烯（GO）和多壁碳纳米管（CNT）两种纳米相,在不降低热电性能的情况下,大幅度提升了材料的力学性能,其中复合0.75 vol.%GO+0.25 vol.%CNT的样品获得最高的抗弯强度（92MPa）和断裂韧性(0.89 MPa m 1/2)相较于未复合样品分别提升了27%和41%。并且两种纳米相表现出明显的协同增强增韧效应,与单独复合1 vol.%GO、1 vol.%CNT的样品相比,复合0.75 vol.%GO+0.25 vol.%CNT样品的抗弯强度分别提升了18%、15%,断裂韧性分别提升了25%、19%。
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