【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种通过电化学氧化还原反应,直接将燃料与氧化剂的化学能转化为电能的发电装置。对称固体氧化物燃料电池（SSOFC）通过使用相同的阳极和阴极材料,具有独特的构造,可以大大简化制造技术,提高每个部件之间的热力学兼容性。质子传导的固体氧化物燃料电池（H-SOFC）由于其在中间工作温度下的低运行成本和高质子导电性,可以将传统SOFC较高的工作温度降低至中温区段（500–700
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种通过电化学氧化还原反应,直接将燃料与氧化剂的化学能转化为电能的发电装置。对称固体氧化物燃料电池（SSOFC）通过使用相同的阳极和阴极材料,具有独特的构造,可以大大简化制造技术,提高每个部件之间的热力学兼容性。质子传导的固体氧化物燃料电池（H-SOFC）由于其在中间工作温度下的低运行成本和高质子导电性,可以将传统SOFC较高的工作温度降低至中温区段（500–700℃）,从而避免包括高温加剧的元素扩散、材料腐蚀和昂贵的密封材料等问题。固体氧化物电解池（SOEC）是SOFC的逆过程,可将电能转化为化学能储存。质子传导的固体氧化物电解池（H-SOEC）因其降低的工作温度使得能够利用更广泛的废热源、并减缓材料的老化,为中间温度下的电解水制氢提供了一种高效且稳定的解决方案。本文设计了一种具有双相传导电极的对称固体氧化物电池,使用质子导体钙钛矿氧化物作为电解质,结合了两者的优势,对其SOFC以及SOEC的性能进行了系统的表征。（1）设计并合成了一种双相传导的对称电极材料Ba Ce0.5Fe0.4Ni0.1O3-δ（BCFN）,其在1000℃煅烧后发生自组装分解为斜方晶系富铈氧化物相和立方富铁氧化物相,在还原气氛下原位析出Ni-Fe纳米合金颗粒。以质子传导的Ba Zr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ（BZCY）电解质为支撑体,BCFN表现出比未掺杂的Ba Ce0.5Fe0.5O3-δ（BCF）更好的导电性和更低的面比电阻。使用BCFN对称电极的单电池在700℃时的最大输出功率为141 mW·cm-2,几乎是BCF对称电极的单电池的两倍;相应的电池的极化电阻也从0.7Ω·cm~2降低到0.5Ω·cm~2。初步实验结果可以证明,具有纳米颗粒原位析出的双相钙钛矿氧化物BCFN可以是H-SOFC的非常有前途的对称电极。（2）通过在对称电极BCFN的阳极表面增加一层燃料重整层,提高对乙醇燃料的重整催化反应效率,进行了对称电池的制备优化,并研究其在乙醇燃料下的电化学性能。当使用乙醇作为燃料时,采用Ba Zr0.8Y0.16Ni0.04O3-δ（BZYN）电解质支撑,直接以BCFN为对称电极的单电池在750℃的最大功率密度仅为73.6 m W·cm-2,且对乙醇的转化率仅为1.88%。为了进一步提升乙醇燃料的阳极催化重整效率,在燃料极表面分别添加Ni Ti O3-GDC和Ni Fe2O4-GDC燃料重整层,研究结果发现直接乙醇燃料电池在750℃时的峰值功率密度分别提高到91.8和113.9 m W·cm-2,电池整体性能提升了约24.7%和54.7%,气相色谱原位表征反应尾气时,添加Ni Fe2O4-GDC重整层乙醇燃料转化率提高到10.35%。研究结果表明在对称H-SOFC电池阳极表面添加燃料重整层可以有效提高乙醇燃料的催化重整反应效率。（3）以BCFN对称电极的单电池进行质子导体电解水,系统地研究了该电解池在不同温度、不同蒸气含量下的电解性能。研究发现,当燃料极供应10%、30%和50%水含量时,电解池在700℃、电解电压为1.6 V时的电解电流密度分别可以达到1006.1、1294.4、1452.1 m A·cm-2。此外,电解池在不同电解电压下的短期电解稳定性测试和1.3 V电解电压下的长期测试中,都能保持较好的电解稳定性;通过对电解池法拉第效率的计算,在电流密度为300 m W·cm-2时法拉第效率不超过40%,研究发现BZYN电解质中存在的严重的电子电导是导致电解池法拉第效率偏低的主要原因。
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