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随着现代社会生产和生活发展的需要,以及电子及电力设备朝着小型化的发展趋势,要求电能存储器件具有高的体积能量密度和功率密度,以及良好的循环稳定性。超级电容器,作为高功率的储能器件,具有充放电速度快、效率高、无污染、循环寿命长、以及安全性高等优点,是重要的电化学储能器件。但是其体积能量密度较低,这一定程度上制约了超级电容器的实际应用。因此,研发新型电极材料和设计新型器件结构,在保持高功率密度的同时,提升超级电容器的体积能量密度就显得尤为重要,这对电子及电力设备的小型化具有重要的意义。提升超级电容器的体积能量密度,首先要从材料本身出发,研发高存储容量的电极材料。还原氧化石墨烯（rGO）一直被认为是优异的电化学电极材料之一。由于rGO纳米片易堆叠的特点,通常,rGO被设计成多孔、蓬松的结构,并实现了高的质量能量密度。但是这种多孔、蓬松的rGO电极的低致密度和rGO纳米片间的不紧密接触,使得电极中电子输运电阻增大,以及基于体积的储电性能将大幅降低。在本文中,我们以提高电极致密度来提升rGO材料的储电性能为研究目标,设计并制备了三个具有不同致密度的rGO电极,包括三维rGO水凝胶（3DrGO-H）、rGO水凝胶薄膜（rGO-HF）和致密rGO水凝胶薄膜（DrGO-HF）,并且研究了它们的电化学性能。令人惊奇的是,高致密的DrGO-HF,表现出170.8 F cm-3的高体积比电容,并在535.3 mW cm-3的体积功率密度下实现了3.8 mW cm-3的高体积能量密度,DrGO-HF还表现出优异的循环稳定性（25万次恒流充放电循环后仍有92%的电容保持率）。这些优异性能得益于高致密度电极(1.60 g cm-3),减小了体积,以及rGO纳米片之间的紧密接触增强了结构稳定性,提升了电极导电性等。这澄清了rGO纳米片的重新堆叠,形成致密电极,并不会降低电化学储电性能的科学事实,对设计和制备具有高体积能量密度的电极具有重要的科学意义。对电极材料电化学性能评价时,不同负载量产生的结果差异很大。在负载量较少时,性能往往十分优异。但从整个器件来说,考虑到其它非活性材料,如电解质、集流体和隔膜等,高活性电极材料负载的器件更容易实现高的体积能量密度。但是,随活性材料负载的增加,电极中离子输运路径会逐渐变长且复杂,这会降低超级电容器的功率密度,并限制其体积能量密度的有效提升。在本文中,我们提出了一种薄膜交替堆叠叉指构型的超级电容器,这种器件结构无需集流体和隔膜,在不增加单个电极负载的前提下,提高了整个器件的活性材料负载量,缩短了离子输运路径,在不牺牲功率密度的前提下,有效提升了超级电容器器件的面积比电容和体积能量密度。我们制备的具有33层Ti3C2Tx薄膜叉指电极的超级电容器在0.5 mV s-1的电压扫描速率下可以达到11.5 F cm-2的高面积比电容,并在水系电解质体系中实现了约8.3 mWh cm-3的超高的体积能量密度,远高于传统两电极构型的具有高活性材料负载量的超级电容器。我们设计的这种新型结构的电极将为下一代电化学储能设备的研发提供了一种有效的途径,具有重要的意义。