溶胶-凝胶法制备MnOx-TiO2催化剂及其催化燃烧氯苯的性能研究

来源 :武汉工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:mucao_xkhl
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伴随着人类社会的飞速发展,世界人口活动领域的不断增大,大自然遭受到的破坏也愈加的严重,进而环境受污染的程度也愈加的严重,其中对人类、生物及自然环境危害极大的是含氯挥发性有机污染物(CVOCs),它也是当今大气污染的主要危害源之一,很早以前就已经引起全世界各国家的特别关注,但处理该污染物的难度较大,同时由于在人类的活动领域和工业化的生产过程中都会排放大量的CVOCs,所以,有关当今大气污染性气体CVOCs排放的治理也日益紧迫。  常用的CVOCs处理方法有吸附法、直接焚烧的方法,以及加催化剂催化氧化的方法等诸多方法,在以上描述的方法中,最为有效和常用的方法是催化燃烧的方法,该方法通常用作治理大气废物,它的这种处理方法的好处就是催化氧化时温度低许多,消耗的能量也少一些,但催化氧化的转化率提高了不少,故被一些专家和学者认为是处理CVOCs的最有效方法之一。在催化氧化的方法中所使用的催化剂大多有贵金属负载型的催化剂,过渡金属负载型的催化剂,同时还有其他类型的催化剂。本作者的实验主要以价格相对较廉价,没的毒的过渡金属Mn作为催化剂的主要催化剂,在我国的矿产资源中Fe的产量极为丰富的分布特点,综合以上优势,本人制备了少量Fe掺杂在Mn-Ti复合型催化剂上的实验,由于CVOCs的类似物可以选择用氯苯代替,进而通过考察了氯苯在MnOx-TiO2和FeOx-MnOx-TiO2催化剂上的催化燃烧反应性能,并对Mn易氯中毒失活做了相关的稳定性研究。针对上述问题,本文做一下研究:  1.本实验主要采用溶胶-凝胶法制备了很多不同锰和钛配比的主体催化剂,从其中的不同比例的催化剂中选择活性最为优异的催化剂,还有就是将此催化剂当作锰基催化剂的活性测试和抗氯中毒的能力研究作为最基础的参照对象。  在制备实验中配制了五组不同锰钛配比:0.5,1.0,3.0,5.0,7.0的基础MnOx-TiO2催化剂,通过测试氯苯的活性,从活性图中得知但锰和钛的配比在三一下时,并通过测试分析仪测试该催化剂中二氧化钛的晶型均归属于锐钛矿相,还有大量MnTiOx固溶体的合成,并伴随极少量的MnO2晶体析出。随着Mn含量继续增加时,有大量的锰氧化物(主要是MnO2)晶体析出。为了继续提高MnOx-TiO2催化剂的活性和稳定性,这里选取Mn/Ti=3的催化剂做为基础研究对象,该催化剂在此时的催化活性最高,同时晶体结构比较单一,只含有极其少量的MnO2晶体,这一情况极其利于考察催化剂抗氯中毒能力的研究。  2.采用溶胶-凝胶法制备了不同Fe含量的FeOx-MnOx-TiO2催化剂,确定了最高活性下Fe的最佳负载量,同时经过不同温度的稳定性测试,深入研究少量的铁掺杂对MnOx-TiO2催化剂的抗中毒能力和稳定性。  只有小于15%的铁掺杂量时,该催化剂的活性随着 Fe的增加而增加,而当Fe的含量高于15%时,催化剂的活性快速下降。因此在这里选择了MnOx-TiO2催化剂中掺杂0.15摩尔比的铁氧化物来作为实验的测试对象,研究经过不同温度并持续30h稳定性测试的FeOx-MnOx-TiO2催化剂和MnOx-TiO2催化剂(Mn/Ti=3),通过这样的测试来检验催化剂的抗氯中毒的这一重要性能。由实验结果验证得知MnOx-TiO2催化剂的催化活性和抗氯中毒能力的提高与铁的添加有密不可分的作用,15%FeOx-MnOx-TiO2催化剂在280℃、300℃和330℃的稳定活性都优于MnOx-TiO2催化剂。
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