“十三五”以来,随着细颗粒物(PM2.5)污染逐渐好转,臭氧（O3）污染问题已成为制约我国空气质量优良率提升的主要因素之一,在以珠三角为代表的典型大气光化学反应活跃城市群尤为明显。如何快速精准识别O3与前体物的非线性响应关系及其主要排放贡献源是国内外O3污染防控关注的重点。基于传统空气质量模型的敏感性分析或源示踪法是全球应用较广的O3源解析技术体系,受制于O3生成的高度非线性机制及多区域、多部门来源复杂性,这些技术存在非线性量化不足和多源动态贡献解析效率低下的技术瓶颈。有鉴于此,论文创新建立了可准确、高效识别O3的非线性特征及其多源动态排放贡献的技术体系,并以珠三角为应用案例,利用基于不同模型的多种源解析方法系统分析了珠三角典型月份的O3生成机制及其动态来源贡献,进而利用研发的软件工具可视化对比不同O3源解析方法分析结果的异同,并综合评估各种方法的性能及适用范围。主要研究成果和结论如下:（1）建立了基于自适应机器学习响应曲面建模技术的微分O3动态源贡献分析体系（SARSM-DM）,并提出直接根据自适应响应曲面建模（SARSM）方程中交叉项的各项次数比进行源贡献分配的新微分理论,突破了传统源解析方法存在的O3前体物非线性贡献量化不足和多源动态贡献解析效率低下的技术瓶颈。（2）SARSM-DM应用于珠三角典型月份（2015年7月和10月）的O3动态源贡献分析结果表明,对比传统的多项式响应曲面模型（pf-RSM）,SARSM在NOx和VOC单独控制100%的极端情景下的预测误差可降低73%～89%,在此基础上,SARSM-DM还进一步解决了传统强力法（BFM）存在的整体累积源贡献高估或低估的问题。源解析数据显示,上风向（即中山、江门）和其他区域（肇庆及珠三角外围城市）的NOx排放是珠三角7月份O3生成的主要贡献源,在珠三角研究区域内所有前体物排放源同时控制100%情景下对各区域O3贡献了约14.21%～30.85%;10月份低强度控制情景下（如所有源同时控制25%和50%情景）,上风向（即广州和东莞＆深圳）地区的VOC排放主导了各区域O3生成,而上风向和本地的NOx排放呈现不同程度的负贡献,但随着减排力度的加强,上风向和其他区域的NOx贡献逐渐明显,在所有源同时控制100%情景下对各区域O3贡献了约14.58%～30.24%。此外,道路移动源、非道路移动源和溶剂使用源是贡献较大的3个排放部门。（3）创新研发了大气污染动态源解析综合分析工具（FAST-CE）,实现了SARSM-DM、BFM、基于SARSM的强力法（SARSM-BFM）、高阶直接去耦合法（HDDM）和臭氧来源解析技术（OSAT）的可视化集成分析展示。FAST-CE主要包括源解析输入模块、空气质量快速响应模块和污染物来源解析模块,其可通过多种方式快速可视化展示选定源解析方法的分析结果,进而辅助决策者高效对比不同方法源解析结果之间的异同并综合评估各种方法的性能和适用性。（4）基于FAST-CE的珠三角典型月份（2017年9月）O3源解析综合分析结果表明,BFM、SARSM-BFM和HDDM均适用于评估单个源排放控制的实际影响,SARSM-DM和OSAT更适用于多源协同控制情景下的源贡献分析,而SARSM-DM相对OSAT的显著优势在于其可以精准识别O3对前体物的非线性响应,尤其是捕捉NOx排放对O3生成的负贡献。多种方法的源解析综合分析结果表明,上风向（即广州和东莞＆深圳）及本地的VOC排放主导了低强度控制情景下（如所有源同时控制25%和50%情景）的各市O3生成,但上风向地区的NOx排放仍是深度减排情景下（如所有源同时控制100%情景）的主要影响和贡献源;不同排放部门中,道路移动源贡献相对突出,在所有源同时控制100%情景下对珠三角9市O3生成的平均贡献比为31.5%（SARSM-DM预测结果）和29.2%（OSAT预测结果）。（5）提出了珠三角的O3污染防控建议,即应优先深化中心城市（广州和东莞＆深圳）的道路移动源减排,加强中心城市的工业源及边缘城市（如肇庆）和珠三角外围区域的非道路移动源减排,并在重污染月份（如9月）重点实施中心城市道路移动源的NOx和VOC协同减排。