【摘 要】
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核电作为一种高效的清洁能源,被认为是传统能源的合理替代品。核能的使用不可避免会排放大量的含U(VI)废水到环境中。U(VI)具有高毒性会对生态环境和人类健康构成威胁,同时铀也是一种不可再生资源。从环境保护和资源的可持续利用角度来看,铀的分离和回收具有重要的意义。在众多分离富集U(VI)的方法中,吸附法被认为是一种简单易行的方法。金属有机骨架材料其结构和孔径可调,在吸附分离重金属领域受到青睐。因此,
【基金项目】
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中国衡阳市科技计划项目(NO.202002042158); 湖南省自然科学基金(NO.2020JJ4077和NO.2020JJ6050);
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核电作为一种高效的清洁能源,被认为是传统能源的合理替代品。核能的使用不可避免会排放大量的含U(VI)废水到环境中。U(VI)具有高毒性会对生态环境和人类健康构成威胁,同时铀也是一种不可再生资源。从环境保护和资源的可持续利用角度来看,铀的分离和回收具有重要的意义。在众多分离富集U(VI)的方法中,吸附法被认为是一种简单易行的方法。金属有机骨架材料其结构和孔径可调,在吸附分离重金属领域受到青睐。因此,本研究有目的地改性MIL-101-NH2金属有机骨架材料以提高其吸附U(VI)的能力。本文基于MOF材料的孔径大小可调和结构可剪裁性,以MIL-101-NH2为基底材料通过功能化改性制备了MIL-101-AMCA、MIL-101-PMIDA和MIL-101-PMIDA@SBA-15,用于从水溶液中去除U(VI)。通过FT-IR、SEM、BET、XRD和XPS等方法对各阶段产物进行表征。此外,还探索了在不同吸附条件下,MIL-101-NH2衍生物对水溶液中U(VI)的吸附性能。研究具体内容及结果如下:(1)利用3-羟基-1,3,5-戊三酸(AMCA)改性MIL-101-NH2制备了带有多羧基的金属有机骨架材料MIL-101-AMCA。探讨了溶液的p H值、接触时间、吸附温度和共存离子等因素对MIL-101-AMCA吸附U(VI)的影响。实验结果显示,在p H=5.5±0.2、C0(U)=40 mg L-1、V=40 m L、T=298 K和t=240 min的条件下,MIL-101-AMCA的吸附量为195.92 mg g-1,远高于MIL-101-NH2(40.15 mg g-1)。此外,吸附热力学、吸附动力学和吸附等温线研究表明,吸附是自发(△G<0)且吸热(△H?0)的,符合准二级动力学模型(R~2>0.99)和Langmuir模型(R~2>0.99)。基于XPS分析,对U(VI)在吸附剂上的吸附机理进行了详细的分析,显示O-C=O基团在吸附过程中起了积极的作用。(2)利用磷酸基团对U(VI)优异的亲和能力和配位能力,将带有磷酸基团的N-(磷酰甲基)亚氨基二乙酸(PMIDA),接枝负载到MIL-101-NH2及MIL-101-NH2@SBA-15的氨基上,合成MIL-101-PMIDA及MIL-101-PMIDA@SBA-15。系统探讨了p H值、U(VI)初始浓度、接触时间、吸附温度和共存离子等因素对吸附剂吸附U(VI)的影响。研究结果显示在p H=5.5±0.2、C0(U)=40 mg L-1、V=40 mg L-1、T=298 K和t=240 min的条件下,MIL-101-PMIDA及MIL-101-PMIDA@SBA-15的吸附量分别为243.39 mg g-1和285.28 mg g-1。通过吸附热力学、吸附动力学和吸附等温线的计算参数表明,吸附是自发(△G<0)且吸热(△H?0)的,符合准二级动力学模型(R~2>0.99)和Langmuir模型(R~2>0.99)是属于单层的化学吸附。更重要的是在竞争离子的干扰下MIL-101-PMIDA和MIL-101-PMIDA@SBA-15都表现出优异的选择性吸附性能,这归因于吸附剂表面的磷酸基团对U(VI)具有优异的亲和能力和配位能力。基于XPS表征,对U(VI)在吸附剂上的吸附机理进行了详细的分析,分析结果显示P=O键在吸附过程中起了积极的作用。
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