【摘 要】
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核电作为一种高效的清洁能源,被认为是传统能源的合理替代品。核能的使用不可避免会排放大量的含U（VI）废水到环境中。U（VI）具有高毒性会对生态环境和人类健康构成威胁,同时铀也是一种不可再生资源。从环境保护和资源的可持续利用角度来看,铀的分离和回收具有重要的意义。在众多分离富集U（VI）的方法中,吸附法被认为是一种简单易行的方法。金属有机骨架材料其结构和孔径可调,在吸附分离重金属领域受到青睐。因此,
【基金项目】
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中国衡阳市科技计划项目（NO.202002042158）； 湖南省自然科学基金（NO.2020JJ4077和NO.2020JJ6050）；
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核电作为一种高效的清洁能源,被认为是传统能源的合理替代品。核能的使用不可避免会排放大量的含U（VI）废水到环境中。U（VI）具有高毒性会对生态环境和人类健康构成威胁,同时铀也是一种不可再生资源。从环境保护和资源的可持续利用角度来看,铀的分离和回收具有重要的意义。在众多分离富集U（VI）的方法中,吸附法被认为是一种简单易行的方法。金属有机骨架材料其结构和孔径可调,在吸附分离重金属领域受到青睐。因此,本研究有目的地改性MIL-101-NH2金属有机骨架材料以提高其吸附U（VI）的能力。本文基于MOF材料的孔径大小可调和结构可剪裁性,以MIL-101-NH2为基底材料通过功能化改性制备了MIL-101-AMCA、MIL-101-PMIDA和MIL-101-PMIDA@SBA-15,用于从水溶液中去除U（VI）。通过FT-IR、SEM、BET、XRD和XPS等方法对各阶段产物进行表征。此外,还探索了在不同吸附条件下,MIL-101-NH2衍生物对水溶液中U（VI）的吸附性能。研究具体内容及结果如下:（1）利用3-羟基-1,3,5-戊三酸（AMCA）改性MIL-101-NH2制备了带有多羧基的金属有机骨架材料MIL-101-AMCA。探讨了溶液的p H值、接触时间、吸附温度和共存离子等因素对MIL-101-AMCA吸附U（VI）的影响。实验结果显示,在p H=5.5±0.2、C0（U）=40 mg L-1、V=40 m L、T=298 K和t=240 min的条件下,MIL-101-AMCA的吸附量为195.92 mg g-1,远高于MIL-101-NH2(40.15 mg g-1)。此外,吸附热力学、吸附动力学和吸附等温线研究表明,吸附是自发（△G＜0）且吸热（△H?0）的,符合准二级动力学模型（R~2＞0.99）和Langmuir模型（R~2＞0.99）。基于XPS分析,对U（VI）在吸附剂上的吸附机理进行了详细的分析,显示O-C=O基团在吸附过程中起了积极的作用。（2）利用磷酸基团对U（VI）优异的亲和能力和配位能力,将带有磷酸基团的N-（磷酰甲基）亚氨基二乙酸（PMIDA）,接枝负载到MIL-101-NH2及MIL-101-NH2@SBA-15的氨基上,合成MIL-101-PMIDA及MIL-101-PMIDA@SBA-15。系统探讨了p H值、U（VI）初始浓度、接触时间、吸附温度和共存离子等因素对吸附剂吸附U（VI）的影响。研究结果显示在p H=5.5±0.2、C0（U）=40 mg L-1、V=40 mg L-1、T=298 K和t=240 min的条件下,MIL-101-PMIDA及MIL-101-PMIDA@SBA-15的吸附量分别为243.39 mg g-1和285.28 mg g-1。通过吸附热力学、吸附动力学和吸附等温线的计算参数表明,吸附是自发（△G＜0）且吸热（△H?0）的,符合准二级动力学模型（R~2＞0.99）和Langmuir模型（R~2＞0.99）是属于单层的化学吸附。更重要的是在竞争离子的干扰下MIL-101-PMIDA和MIL-101-PMIDA@SBA-15都表现出优异的选择性吸附性能,这归因于吸附剂表面的磷酸基团对U（VI）具有优异的亲和能力和配位能力。基于XPS表征,对U（VI）在吸附剂上的吸附机理进行了详细的分析,分析结果显示P=O键在吸附过程中起了积极的作用。
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