【摘 要】
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在当今时代背景下,能源匮乏和环境恶化日益严重,寻求新的能源和解决污染问题成为重要任务之一。太阳光具有取之不尽和用之不竭的显著优势,被认为是解决这些问题最有前景的能源之一。但是能量转换的低效率制约着实际应用。近年来,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其适中的禁带宽度(2.7 e V)、较高的化学热稳定性以及合适的电子结构在水裂解制H2、降解有机污染物及还原CO2方面得以应用。但由于g-C3N4的结晶性不
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在当今时代背景下,能源匮乏和环境恶化日益严重,寻求新的能源和解决污染问题成为重要任务之一。太阳光具有取之不尽和用之不竭的显著优势,被认为是解决这些问题最有前景的能源之一。但是能量转换的低效率制约着实际应用。近年来,石墨相氮化碳(g-C3N4)因其适中的禁带宽度(2.7 e V)、较高的化学热稳定性以及合适的电子结构在水裂解制H2、降解有机污染物及还原CO2方面得以应用。但由于g-C3N4的结晶性不高,导致光生电子-空穴对的快速复合,在实际应用中活性较低。所以开发高结晶度g-C3N4的光催化材料是解决这一问题的有效策略之一。本论文以提高g-C3N4的结晶度为出发点,开发出性能高效的半导体光催化剂。具体研究结果包括以下两方面:第一部分是以硫脲和硫氰酸钾为前驱体,通过一步热聚合的方法成功制备了高结晶性能的g-C3N4(KC-CCN),该材料具有较高的晶体结构、更强的光吸收能力和显著的电子空穴分离速率。当KC-CCN在Pt助催化剂存在下光催化制氢时,产氢速率是原始g-C3N4速率的16.8倍。经过多次循环实验,仍然保持了稳定的光催化性能和化学结构。利用KC-CCN表面上的氰基在酸性条件下可以发生水解的特性,制备羧基化的高结晶度g-C3N4(OK-CN),发现改性后的样品降解罗丹明B时,20 min之后降解率能达到94%,而原始氮化碳的降解率只能到48%。明显看出OK-CN降解染料效果明显提升,可以用于处理有机污染物。第二部分以氮空位的石墨相氮化碳和KSCN为前驱体,在N2气氛下热处理合成了一种新型高结晶度氮空位氮化碳(CNCN-x)光催化剂。该材料具有较好的光分离性能,同时,结晶度的提高促使CNCN-x层间距离变窄,可能促进各层间的电荷转移,促进光诱导电荷分离。当它被用于光催化分解水析氢时,CNCN-0.5的析氢速率是纯g-C3N4的13.6倍,是氮空位氮化碳的3.5倍。经过多次循环实验,仍然保持了稳定的光催化性能和化学结构。显然,本文提供了一种获得有效光催化剂的简单制备方法。
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