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硝基酚和苯二酚是重要的多用途工业有机化合物,作为原料和中间物被广泛应用于医学药物、杀虫剂、染料等化学工业中,但研究表明硝基酚和苯二酚也具有致畸或致癌作用,严重威胁人类健康。因此,如何有效分离和富集复杂体系中痕量目标酚类污染物成为了一个亟待解决的问题。
分子印迹技术作为一种有效的合成具有人工识别位点的聚合物的方法,最早源于Pauling提出以抗原为模板来合成抗体的设想。然而,传统的本体聚合具有很多的缺点,如模板分子不能完全去除、吸附容量小、结合位点利用率低、传质效率低及印迹材料形貌不规则等。表面分子印迹技术的提出和发展有效的克服了这些缺点,在色谱分离、手性物质拆分、仿生传感器、固相萃取等分析化学领域显示出很好的应用前景。
钛酸钾晶须表面是新一代的具有高性能复合物,具有稳定性好、机械强度高、稳定性强、成本低等特点,适合作为表面分子印迹聚合物的支架材料。本研究选择纳米钛酸钾晶须作为基质来制备表面分子印迹聚合物,并用于选择性分离/富集与测定环境水样中的硝基酚和苯二酚。
本论文主要包括以下三个方面内容:
(1)功能化四钛酸钾晶须表面分子印迹聚合物选择性识别水溶液中的4-硝基酚
以功能化四钛酸钾晶须为基质材料利用表面分子印迹技术合成了三种分子印迹聚合物。应用Langmuir和Freundlich等温线模型拟合了不同温度下的最优越聚合物的吸附平衡数据,通过一级动力学、二级动力学、粒子内扩散、初始吸附速率和半吸附时间研究了动力学性能,同时也考察了印迹吸附机理。结合高效液相色谱,研究了最优越印迹聚合物的选择性,结果表明,在酚类混合物溶液中,印迹聚合物比相应的非印迹聚合物具有更好的选择性。
(2)表面分子印迹聚合物固相萃取选择性分离/富集与测定环境中2-硝基酚
以2-硝基酚为模板分子,功能化四钛酸钾晶须为基质,未利用功能单体制备了一种新型自组装表面分子印迹聚合物。印迹聚合物的结构和特性由红外光谱仪、扫描电子显微镜、元素分析仪以及氮气吸附-解吸附分析仪表征而得。以此聚合物为固相萃取吸附剂结合高效液相色谱-紫外检测器,从环境水溶液中选择性分离/富集与测定硝基酚。结果表明:在最优化固相萃取条件下,自来水、湖水和河水加标样品中选择性萃取2-硝基酚及其同分异构体时回收率、灵敏度、精密度和精确性较好。
(3)表面分子印迹聚合物固相萃取选择性分离/富集与测定环境中苯二酚。
采用新型表面分子印迹技术,在接枝有4-乙烯基吡啶的功能化六钛酸钾基表面实施了对苯二酚的表面分子印迹。印迹聚合物的结构和特性由红外光谱仪、扫描电子显微镜以及氮气吸附-解吸附分析仪表征而得。以此聚合物为固相萃取吸附剂结合高效液相色谱-紫外检测器,从环境水溶液中选择性分离/富集与测定三种同分异构苯二酚。
结果表明:在最优化固相萃取条件下,湖水、河水和工厂废水加标样品中选择性萃取苯二酚时回收率、灵敏度、精密度和精确性较好。