基于g-C3N4材料耦合过二硫酸盐高效光催化体系降解有机污染物的研究

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随着印染、造纸、制药等行业的快速发展,大量传统和新型难降解有机污染物释放至水体中导致水体有机污染物组成日趋复杂、种类日益增多,严重威胁着水生生物生存和人类健康。单一水处理技术存在耗能高、效率低、成本高等局限性,已不能满足水体有机污染治理的需求。耦合技术的发展成为水处理技术的新趋势,g-C3N4与过硫酸盐的耦合光催化技术在水体有机污染的治理方面具有广阔的应用前景,但该耦合技术仍存在太阳光利用率低、污染物去除效率差、环境友好型催化剂欠缺以及体系构建不完善等问题。因此,亟需对g-C3N4与过硫酸盐耦合光催化技术加以改进,形成一种绿色环保、经济高效、适用广泛的新型有机废水处理技术。本研究立足于水污染治理的迫切需求,开展主要工作如下:(1)研究了模拟太阳光照射下g-C3N4与过二硫酸盐(PDS)的耦合光催化体系(gCN-P)在降解甲基橙(MO)过程中的协同效果及其环境应用。结果表明,与可见光照射下的情况相比,g-C3N4与PDS在模拟太阳光照射下有最优异的协同效果,协同指数为3.53。gCN-P体系对自来水水质中的MO可有效降解,对其他典型污染物(大分子偶氮染料、药物、内分泌干扰物)表现出良好的去除效果。淬灭实验和循环实验分别证明了 MO降解的主要活性物质和g-C3N4的稳定性。通过EPR和HPLC-MS测试揭示了模拟太阳光照射下MO在gCN-P中的降解机理和途径。以上研究结果为太阳光条件下g-C3N4与过二硫酸盐耦合光催化技术的发展提供了理论基础和技术支撑。(2)为实现有机污染物的高效去除,在gCN-P体系的基础上,构建了碳掺杂g-C3N4非金属光催化剂(CNC)与PDS耦合的新型光催化体系(CNC-PDS)。CNC催化剂通过简单的一步水热法制备,利用XRD、SEM、UV-Vis、PL、BET等现代研究方法,表征了 CNC的化学结构和形貌、光电性质及比表面积;探讨了 CNC-PDS光催化体系在模拟太阳光下对扑热息痛(PCM)的光催化降解性能。实验结果表明,CNC-PDS体系在模拟太阳光照射40 min后可完全处理200 mL 10 mg/L的PCM溶液。循环实验证明,CNC催化剂具有稳定的化学结构。通过淬灭实验和EPR测试阐释了模拟太阳光下CNC-PDS体系主要的活性物种,在此基础上结合肖特基曲线揭示了 PCM的降解机理。基于HPLC-MS的测试结果,提出了 PCM可能的降解途径。CNC-PDS体系具有普适性,可在中性条件下高效降解其他典型有机污染物(偶氮染料、抗生素、内分泌干扰物)。CNC-PDS体系的提出为有机废水治理提供了一种经济、高效、环保的新型技术。
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