Beta/KIT-6复合微/介孔分子筛的制备、改性及吸附CO2研究

来源 :桂林理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:da_yu
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由于化石燃料的使用致使大气层中二氧化碳(CO2)浓度增加,温室效应愈加严重。大气中CO2浓度增加导致的全球变暖问题是当今世界面临的最重要的环境挑战之一。吸附法因其选择性高和低能耗被认为是最有前景的一种方法。因此,制备新型高效吸附剂以低成本捕获环境中的CO2成为当前科研人员研究的热点。本文制备了微介孔复合分子筛Beta/KIT-6(BK,其中B代表Beta微孔沸石分子筛,K代表KIT-6介孔分子筛),并以其为载体进行氨基功能化改性。通过X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、氮气吸脱附、热重分析(TGA/DTG)、元素分析等手段表征所制备的吸附剂,进而研究其对CO2的吸附性能。以聚乙二醇聚丙三醇聚乙二醇三嵌段共聚物(P123)为模版剂,正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,Beta分子筛作为部分硅铝源,采取后合成法合成微介孔复合分子筛Beta/KIT-6。合成的微介孔复合分子筛BK具备较大的比表面积(655.1 m2/g)和孔容(1.13 cm3/g)。在60℃下,BK的CO2吸附量为1.268 mmol/g。以3-氨丙基三甲氧基硅烷(APTS)作为嫁接改性剂,以BK为载体进行嫁接改性,并研究了其在40、60、75和90℃下的吸附性能。APTS嫁接改性的BK,随着嫁接量的增加,CO2吸附量先增大后减小。A-BK-1具有最高的吸附量,为2.456 mmol/g。在40℃到90℃范围内,嫁接改性BK的最佳吸附温度为60℃。分别用不同质量的四乙烯五胺(TEPA)和聚乙烯亚胺(PEI)对BK载体进行浸渍改性。在60℃下,随着氨基浸渍含量的增加,CO2吸附量先增加后减少。当氨基负载量为60%时,两个系列均有最佳的吸附量:BK-TEPA-60的吸附量为4.21 mmol/g,而BK-PEI-60的吸附量为2.72 mmol/g。BK-TEPA-60的最佳吸附温度为60℃,而BK-PEI-60的最佳吸附温度为75℃。通过嫁接和浸渍两步法制备APTS和TEPA双功能化的BK。表征结果表明,APTS和BK表面的硅羟基作用,形成的Si–O–Si网状结构,使得TEPA分散更加均匀,提高了吸附剂的稳定性。A-BK-TEPA-50的最佳吸附温度为60℃,吸附量为5.12 mmol/g,胺效率为0.45。TEPA浸渍改性的BK材料具有更高的吸附量和胺效率,而双功能化BK的性能更佳。吸附动力学分析结果显示,单纯的BK对CO2的吸附属于物理吸附,而氨基改性BK的吸附过程由物理和化学吸附共同控制。选取四种材料进行循环再生实验,结果表明四种材料均有较好的稳定性。
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