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石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种不含金属元素的聚合物材料,由于其合适的能带结构、无毒、成本低、良好的稳定性、易于制备等优点引起了广泛的关注。但是单一的g-C3N4不能同时具有较宽的光谱吸收范围,有效的电荷分离和高的氧化还原能力。因此,为了进一步提高g-C3N4的光催化性能,本论文在合成g-C3N4的基础上构建Z型光催化剂,利用不同半导体之间的能带匹配和协同作用提高了光生载流子的分离效率,从而提高光催化性能;应用于选择性有机转化和降解有机污染物,并对相应的光催化机理进行了分析。本论文主要研究内容如下:1.我们通过简单的溶剂热方法在g-C3N4纳米片上生长W18O49超细纳米线合成了W18O49/g-C3N4异质结构材料。为了理解光催化材料的结构和性能之间的关系,我们对合成的材料进行了各种表征,并通过光催化选择性氧化苄胺和降解苯酚为模型反应来评估各种光催化剂的性能。通过调节W18O49和g-C3N4的质量比,W18O49(30)/g-C3N4异质结构(W18O49含量为30wt.%)在两个光催化反应中均表现出最高的活性。分别利用电子自旋共振(ESR)测试和消除活性物种对比实验确定了光催化过程中产生的活性物种及其作用。因此,基于W18O49纳米线和g-C3N4纳米片之间的直接Z型电子转移机制以及两种半导体表面活性位的协同作用,阐述了W18O49/g-C3N4异质结构的光催化机理。W18O49/g-C3N4异质结构所表现出的明显提高的光催化性能可归因于光生载流子的有效分离、扩宽的光谱响应范、W18O49和g-C3N4之间的协同作用以及W18O49纳米线和g-C3N4纳米片上暴露的大量活性位点。这项工作成功地构建了一维/二维(1D/2D)半导体异质结构光催化剂,并为Z型光催化剂促进污染物降解和有机转化的光催化机制提供进一步的见解。2.根据Z型光催化机理并在乙二胺四乙酸(EDTA)螯合剂的作用下,设计合成了CdS-EDTA/g-C3N4异质结构光催化剂。EDTA在Z型CdS-EDTA/g-C3N4异质结构的构建中发挥了多种作用:控制CdS纳米结构的形貌、将CdS和g-C3N4连接在一起、促进两个半导体之间的电荷转移。与g-C3N4、有EDTA合成的CdS、没有EDTA合成的CdS以及CdS/g-C3N4相比,CdS-EDTA/g-C3N4(10%)(g-C3N4含量为10wt.%)光催化剂对选择性还原硝基苯酚和选择性氧化苯甲醇均表现出明显提高的催化活性,这可归因于EDTA桥连的Z型异质结构中光激发载流子的空间分离和合适的氧化还原电势,其中EDTA对加强异质界面的接触和加快界面电荷转移至关重要。本工作不仅探索用于合成全固态Z型光催化剂的廉价有机物电子转移媒介提供了一些新思路,而且进一步促进了Z型光催化体系在有机分子选择性氧化还原方面的发展。3.根据Z型光催化机理设计了g-C3N4/CoOx/BiOBr异质结构光催化剂。首先通过水热方法合成了g-C3N4/BiOBr复合结构材料,然后在g-C3N4/BiOBr中沉积CoOx,并通过调节CoOx的质量分数优化催化性能。研究发现,CoOx不仅作为一种良好的助催化剂,还可以作为电子传递媒介使BiOBr导带(CB)上的电子传输到g-C3N4价带(VB),形成Z型g-C3N4/CoOx/BiOBr异质结构光催化剂。以降解苯酚为模型反应评估了各种光催化剂的性能,结果表明,当CoOx的理论含量为1.5wt.%时,所制备的g-C3N4/CoOx(1.5)/BiOBr光催化剂表现出最佳性能,光照40 min后,苯酚的降解率为100%,降解反应的表观速率常数为0.0579 min-1,分别是纯g-C3N4的7.3倍(0.0079 min-1)、纯BiOBr的4.3倍(0.0135 min-1)。光催化性能的提高归因于CoOx不仅作为助催化剂提供大量的活性位点,而且可以调节电子转移方向有助于提高载流子的分离效率。