【摘 要】
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新疆准东煤田是我国最大的整装煤田,煤炭储量丰富,能为我国煤炭能源的持续供应提供安全保障。然而准东煤中钠、钙等碱金属含量较高,在使用燃烧利用过程中会对锅炉受热面造成沾污、结渣等不良影响。热解是准东煤高效清洁利用的有效手段之一,而准东煤中钠、钙对准东煤热解具有催化作用,本文选用准东五彩湾煤为研究对象,通过对酸洗煤定向加载钠、钙进行热解和焦反应性实验研究;同时结合热解反应动力学,揭示羧酸钠和羧酸钙对五彩
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新疆准东煤田是我国最大的整装煤田,煤炭储量丰富,能为我国煤炭能源的持续供应提供安全保障。然而准东煤中钠、钙等碱金属含量较高,在使用燃烧利用过程中会对锅炉受热面造成沾污、结渣等不良影响。热解是准东煤高效清洁利用的有效手段之一,而准东煤中钠、钙对准东煤热解具有催化作用,本文选用准东五彩湾煤为研究对象,通过对酸洗煤定向加载钠、钙进行热解和焦反应性实验研究;同时结合热解反应动力学,揭示羧酸钠和羧酸钙对五彩湾煤热解的影响机理。主要研究内容及结论如下:为了研究羧酸钠对五彩湾煤热解和焦反应性的影响,通过离子交换法对五彩湾酸洗煤定向加载阳离子,结合固定床反应器、热重分析仪以及气体分析仪研究羧酸钠对准东煤热解、气体生成特性以及焦反应性的影响。结果表明:羧酸钠能够促进五彩湾煤挥发分的释放,降低羧基基团反应的活化能。在600℃以下能抑制CO的生成,600℃以上会抑制脂肪侧链的分解和煤的缩聚反应,催化煤的二次热解反应。羧酸钠对煤焦的热反应性提高主要通过两种路径实现:在煤焦表面形成“C-O-Na”基团或钠团簇进行催化。两种方式会随温度升高表现出拮抗作用。同样采用离子交换法,考察羧酸钙对五彩湾煤热解和焦反应性的影响。热解实验和焦反应活性实验与针对羧酸钠展开的研究保持一致。结果显示:羧酸钙在热解过程中和煤大分子上的羧基或煤焦中的碳基体不断成键或断键,抑制煤挥发性物质的释放。同时羧酸钙能够有效促进煤大分子的裂解和缩聚,促进小分子气体的生成,提高气体的摩尔收率以及改变热解气组成部分。羧酸钙可以增加焦炭表面的中孔数量,提高焦的热反应活性,而随温度上升其催化作用逐渐消失。最后利用热解动力学,针对负载前后煤样的热重数据,通过单一反应模型以及等转化率模型对其进行线性回归模拟,考察羧酸钠和羧酸钙在热解过程中对动力学参数以及活化能的影响。结果显示:三级反应模型适合模拟加钠煤和加钠酸洗煤样的热解过程,三维Jander模型适合模拟加钙煤和加钙酸洗煤样的热解过程。通过模型算出的动力学参数显示羧酸钠和羧酸钙对煤热解具有降低活化能的作用。等转化率模型解释了羧酸钠在初始热解过程中能够促进基本结构和桥键的断裂,羧酸钙能和煤中特定的官能团或碳基体会不断成键和断键等现象,以及通过酸洗法并不能完全消除碱金属对煤结构改变的影响。
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