CdSe半导体量子点的非线性光学性质和超快动力学的研究

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由于量子尺寸效应和表面/界面效应,半导体量子点具有许多体材料所不具备的物理和化学性质。CdSe体材料的激子Bohr半径较大(约5nm),一般尺寸的CdSe纳米微粒即表现出很强的量子尺寸效应。另外,CdSe是直接带隙半导体,具有较高的发光效率,并且能带结构简单。因而CdSe量子点是用于研究半导体纳米材料光学特性的代表。目前,CdSe量子点的尺度已经能够得到精确的控制,通过改变量子点的尺寸,其发射波长可以覆盖很大光谱范围,进而应用在生物标记和荧光显示等领域。因此CdSe量子点成为广大科学工作者关注的热点。 本论文通过吸收光谱、荧光光谱、飞秒双色(400nm/800nm)泵浦-探测(pump-probe)和皮秒时间分辨荧光光谱(TRPL)技术对一系列的CdSe半导体量子点的光学性质和超快动力学特性进行了系统的研究。通过对不同尺寸、不同结构量子点的实验结果的比较,分析了量子尺寸效应和表面/界面效应对光学性质和超快动力学特性的影响。取得的主要成果有: 1.利用高斯函数和洛仑兹函数对荧光光谱进行拟和,发现荧光光谱并非完全对称,长波一侧的强度明显高于短波一侧。分析其原因有:(1)表面缺陷态的发光:(2)自吸收现象;(3)隧穿效应使小量子点的能量向大量子点转移。 2.荧光峰相对于吸收峰存在红移现象,红移量随尺寸的减小而增加,利用简单的三能级模型能很好的解释这个现象;表面修饰完善的CdSe/ZnS核/壳结构的量子点的吸收峰和发射峰相对于同尺寸的单量子点也存在红移现象。 3.利用光学克尔效应(OKE)研究了CdSe量子点的三阶非线性光学响应。我们得到的三阶非线性光学极化率χ(3)的数值在1.0-3.4×10-14 esu范围。 同时,利用超外差-光学克尔效应,我们还研究了该类量子点的χ(3)的实部。 4.用飞秒双色pump-probe技术和皮秒时间分辨荧光技术研究了CdSe量子点的超快动力学过程。结果表明CdSe量子点的激发态弛豫有两个过程,快过程与量子点尺寸没有明显依赖关系,而慢过程的时间常数随着尺寸的减小而增加,这种依赖关系可以利用上面提到的三能级模型进行解释。
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