【摘 要】
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As（Ⅲ）是工业废水中常见的无机污染物,将工业废水中的As（Ⅲ）预氧化为As（V）有助于后续处理过程。尽管基于硫酸根自由基(SO4·-)和羟基自由基（·OH）的高级氧化工艺在污染物处理方面得到广泛的研究,但过二硫酸盐(S2O82-,PS)和过一硫酸盐（HSO5-,PMS）的高成本制约了该工艺的大规模应用。基于亚硫酸根[SO32-,S（Ⅳ）]的高级氧化工艺同样可形成SO4·-,而烟气脱硫废水中含有的
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As（Ⅲ）是工业废水中常见的无机污染物,将工业废水中的As（Ⅲ）预氧化为As（V）有助于后续处理过程。尽管基于硫酸根自由基(SO4·-)和羟基自由基（·OH）的高级氧化工艺在污染物处理方面得到广泛的研究,但过二硫酸盐(S2O82-,PS)和过一硫酸盐（HSO5-,PMS）的高成本制约了该工艺的大规模应用。基于亚硫酸根[SO32-,S（Ⅳ）]的高级氧化工艺同样可形成SO4·-,而烟气脱硫废水中含有的高浓度S（Ⅳ）可为该工艺的开展提供广阔的应用前景。本文研究了在碱性条件下微量铜离子/β-二氧化锰激活S（Ⅳ）氧化As（Ⅲ）的性能及机制。Cu（Ⅱ）-S（Ⅳ）体系在2.0μM Cu（Ⅱ）、2.0 m M S（Ⅳ）、10 mg L-1As（Ⅲ）和反应初始p H为8.8下,10 min时有9.1 mg L-1As（Ⅲ）被氧化。Cu（Ⅱ）与S（Ⅳ）之间的配位作用是引发各种氧化还原反应的先决条件,形成Cu SO3配合物后经过电子转移,分解为SO3·-和Cu（I）。SO3·-和O2经过一系列的自由基反应生成SO5·-、SO4·-、PMS和·OH。通过UV全扫和拉曼光谱证明,Cu（I）和S（Ⅳ）形成了CuI（SO3）n-2n+1配合物,并且CuI（SO3）n-2n+1进一步和O2反应生成CuⅡ-O2·--(SO32-)n超氧物种和CuⅢ-O22--(SO32-)n过氧物种。掩蔽剂实验排除了SO5·-、·OH、O2·-和~1O2对氧化As（Ⅲ）的贡献,并证明SO4·-和CuⅢ-O22--(SO32-)n是体系中氧化As（Ⅲ）的主要氧化活性物种。本文提出了Cu（Ⅱ）-S（Ⅳ）体系在碱性条件下存在与金属相关的活性物种即CuⅢ-O22--(SO32-)n。β-MnO2-S（Ⅳ）体系在25 mg L-1β-MnO2、2.0 m M S（Ⅳ）、10 mg L-1As（Ⅲ）和反应初始p H为8.0下,5 min时有6.33 mg L-1As（Ⅲ）被氧化。β-MnO2和S（Ⅳ）反应后Mn（Ⅳ）被还原,通过Mn（Ⅲ）-PP络合法和XPS表征证明Mn（Ⅳ）在还原过程中产生Mn（Ⅲ）中间产物。掩蔽剂实验排除了SO5·-、·OH、PMS、O2·-和~1O2对氧化As（Ⅲ）的贡献,并证明SO4·-和Mn（Ⅲ）是体系中氧化As（Ⅲ）的主要氧化活性物种。本文提出了β-MnO2-S（Ⅳ）体系在碱性条件下形成了与金属相关的活性物种,即Mn（Ⅲ）中间体。本研究为碱性条件下Cu（Ⅱ）-S（Ⅳ）和β-MnO2-S（Ⅳ）体系中的氧化活性物种提供了新观点,并为As（Ⅲ）的预氧化技术提供了新思路。
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