随着全球对环境的关注,对降低碳排放量的迫切需要,将甲烷和二氧化碳在温和条件下共转化为有价值的产物是C1化学中最重要的课题之一,同时也是减少二氧化碳排放和缓解能源化学工业中化石燃料短缺的一项有吸引力的战略。CO2结构中富氧,其化学转化需要输入大量的氢源,CH4结构中富氢可为CO2转化利用提供氢源。因此将CH4和CO2转化为增值产物是氧化和还原反应相结合的理想方法之一,但由于这两个分子的化学惰性,这一过程在科学和技术上都具有挑战性。本课题组将储量丰富的CH4与温室气体CO2相结合,提出一条CH4与CO2在温和条件下直接转化合成乙酸的新路径,这一转化路径拆分为两步,可以绕过热力学限制。课题组前期通过理论模拟计算和实验分析,基本确定了CH4-CO2直接合成乙酸的反应机理、工艺流程和催化体系,为后期的深入研究奠定了良好的基础。前期课题组研究发现Mg Al-LDH负载Pd单金属催化剂,表现出良好的催化活性并指出催化剂酸性会影响催化剂活性。本论文选择比表面积较大且酸性可调控的HZSM-5作为载体,分别采用浸渍法和离子交换法制备单Pd催化剂,借鉴CH4-CO2两步反应合成乙酸的原理,在连续式固定床两步阶梯反应装置上将CH4-CO2转化成乙醇。研究载体酸性,活性金属Pd负载量及Pd源对催化剂活性的影响。运用XRD、N2-吸附脱附、NH3-TPD和XPS等一系列表征手段,对反应前后的催化剂进行分析,得出以下结论:1.HZSM-5担载Pd催化剂是一种双功能催化剂,HZSM-5中的Bronsted酸有利于CH4的活化,活性金属与Bronsted酸的协同作用提高催化剂的催化活性。催化剂中Bronsted酸占比高有利于乙醇的生成。2.催化剂制备方法会影响活性金属分散和粒径大小,进而影响催化剂活性。相比于浸渍法,离子交换法制备的催化剂活性金属分散性良好且活性金属Pd粒径小,活性金属进入分子筛的孔道,有利于金属活性中心与酸性中心的匹配。3.采用离子交换法制备不同钯负载量的催化剂,5.25%Pd-ZSM-5（38）催化剂催化性能最佳。由于载体HZSM-5以微孔为主,制备的催化剂最可几孔径＜1nm,钯负载量的增加会堵塞孔道,不有利于活性组分与反应气的接触,导致乙醇时空收率下降。4.催化剂酸性有利于CH4活化,但是催化剂过强的酸性会导致CH4的深度脱氢,不利于生成表面活泼碳CHx物种,进而引起催化性能的下降。5.采用Pd Cl2作为钯源制备的催化剂,钯的利用率高。