有氧条件下甲烷选择性催化还原NOx的研究

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氮氧化物是一种主要的大气污染物,一般在富氧条件下排放,因此富氧条件下选择还原NOx是环保领域的一个重要课题。甲烷由于廉价易得使其选择还原NOx受到了研究工作者的关注。但是,到目前为止所开发的适用于该反应的催化剂均对反应条件比较敏感,从而制约了甲烷选择还原NOx过程的实际应用。因此,对催化剂进行改进从而提高其对甲烷选择催化还原NOx反应的催化性能是今后工作的重点。本文通过对催化剂载体材料及活性组分的优化,研制出了高活性高选择性的催化剂。用不同方法制备了一系列La-Al2O3耐高温高比表面载体材料,并用BET、XRD和TPR对La-Al2O3的性质进行了表征。结果表明La-Al2O3经1000℃老化后仍具有较大的比表面积并以γ相存在。用共沉淀法制备了一系列铈锆及铈锆锰复合氧化物,并通过储氧量、BET、XRD及H2-TPR考察了铈锆比及锰含量的不同对储氧材料性能的影响。结果表明,Ce0.63Zr0.37O2具有较高的储氧量、较大的比表面积、合适的孔径分布及较好的抗老化性能;Mn的加入大大提高了材料的储氧性能,但其抗老化性能较差。以性能较好La-Al2O3、Ce-Zr-O(OSMc)及Ce-Zr-Mn-O(OSM)复合氧化物为载体,Pt为活性组分,制备贵金属负载量为1.0 g/L的整体式催化剂。研究了不同载体的催化剂在CH4催化还原NO反应中的性能,并利用H2-TPR、XRD及XPS对催化剂进行了表征。结果表明,Pt/OSMc和Pt/OSM可以在氧气过量(0.8%)条件下对CH4催化还原NO具有优异的净化性能,Pt/OSMc催化剂上500℃时CH4和NO均达到100%转化,Pt/OSM催化剂上500℃时
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